A novel Ni–MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane
A novel Ni–MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane
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一种新型 Ni−MoCxOy 界面催化剂，用于通过甲烷化学循环干重整生产合成气
DOI：
10.1016/j.chempr.2022.09.007
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发表时间：
2022-10
期刊：
影响因子：
23.5
通讯作者：
Chuan Shi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xiao Zhang;Yao Xu;Yang Liu;Liang Niu;Yanan Diao;Zirui Gao;Bingbing Chen;Jinglin Xie;Mingshu Bi;Meng Wang;Dequan Xiao;Ding Ma;Chuan Shi
总结调节氧-金属界面以实现高效和选择性的碳氢化合物活化仍然具有挑战性。在此，我们提出了一种新的MoCxOy氧载体的合成气生产通过化学链CH 4-CO2重整（CL-DRM）反应。碳化钼的加入使Ni颗粒在Al_2O_3表面与α-MoC之间的强相互作用的驱动下重新分散到α-MoC中。MoCx和MoCxOy之间的动态结构转换发生和新的Ni-MoCxOy界面的形成过程中的氧化还原循环，这是至关重要的低温CH 4活化使用的表面结构实验和原位光谱方法。结果表明，Ni-（α-MoC）/Al 2 O3催化剂在500°C下对H2/CO比为2：1的合成气具有接近100%的选择性，这一温度明显低于传统催化剂。本研究首次采用碳化钼作为CL-DRM反应中的储氧材料（OSM），为在化学链过程中利用过渡金属碳化物作为OSM铺平了道路。
Summary Modulating the oxygen-metal interface that enables efficient and selective C–H activation remains challenging. Herein, we present a novel MoCxOy oxygen carrier for syngas production via the chemical looping CH4–CO2 reforming (CL-DRM) reaction. Molybdenum carbide additive induces the re-dispersion of Ni particles from Al2O3 surface to α-MoC driven by the strong interaction between Ni and α-MoC. A dynamic structure transformation between MoCx and MoCxOy occurs and new Ni–MoCxOy interfaces form during the redox cycling, which is discovered to be crucial for the low-temperature CH4 activation using surface construction experiments and in-situ spectroscopic methods. As a result, Ni–(α-MoC)/Al2O3 exhibits near 100% selectivity to syngas with a H2/CO ratio of 2:1 at 500°C, which is a significantly lower temperature than that of conventional systems. This study first employs molybdenum carbide as an oxygen storage material (OSM) in CL-DRM reaction, paving the way of utilizing transition metal carbides as OSMs in chemical looping processes.
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