New insights into the design of conjugated polymers for intramolecular singlet fission.
New insights into the design of conjugated polymers for intramolecular singlet fission.
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对分子内单线态裂变共轭聚合物设计的新见解
DOI：
10.1038/s41467-018-05389-w
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发表时间：
2018-07-31
影响因子：
16.6
通讯作者：
Sfeir MY
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hu J;Xu K;Shen L;Wu Q;He G;Wang JY;Pei J;Xia J;Sfeir MY
单线态裂变（SF）是一种多激子产生过程，在吸收一个光子后产生两个三重态激子，可以通过收集通常作为热量损失的能量来实现更高效的太阳能电池设计。虽然低带隙共轭聚合物是高效的SF基太阳能电池的极有希望的候选者，但由于对聚合物链中的SF过程知之甚少，因此很少有报道能够使用SF的聚合物材料。利用瞬态光谱，我们展示了一种新的，高效的（三重态产率160-200%）异靛蓝基供体-受体聚合物，并表明三重态对是直接发射的，并表现出随时间的能量演化。重要的是，在不良溶剂和薄膜中的聚集显著降低了单线态能量，抑制了三重态的形成，因为不再满足能量守恒标准。这些结果为开发分子内具有SF能力的低带隙共轭聚合物提供了一种新的设计规则，即必须仔细设计链间相互作用。进一步了解共轭聚合物分子内单线态裂变（iSF）的机理，可以为太阳能电池的新型材料设计提供可能。在这里，作者使用瞬态光谱来显示异靛蓝基共轭聚合物中的iSF，并提出了基于形态依赖的iSF的设计规则。
Singlet fission (SF), a multiple exciton generation process that generates two triplet excitons after the absorption of one photon, can potentially enable more efficient solar cell designs by harvesting energy normally lost as heat. While low-bandgap conjugated polymers are highly promising candidates for efficient SF-based solar cells, few polymer materials capable of SF have been reported because the SF process in polymer chains is poorly understood. Using transient spectroscopy, we demonstrate a new, highly efficient (triplet yield of 160–200%) isoindigo-based donor–acceptor polymer and show that the triplet pairs are directly emissive and exhibit a time-dependent energy evolution. Importantly, aggregation in poor solvents and in films significantly lowers the singlet energy, suppressing triplet formation because the energy conservation criterion is no longer met. These results suggest a new design rule for developing intramolecular SF capable low-bandgap conjugated polymers, whereby inter-chain interactions must be carefully engineered. Further mechanistic insight of intramolecular singlet fission (iSF) in conjugated polymers can enable novel material design for solar cells. Here, the authors use transient spectroscopy to show iSF in an isoindigo-based conjugated polymer and propose a design rule based on morphology-dependent iSF.
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影响因子：
16.6
作者：
Basel BS;Zirzlmeier J;Hetzer C;Phelan BT;Krzyaniak MD;Reddy SR;Coto PB;Horwitz NE;Young RM;White FJ;Hampel F;Clark T;Thoss M;Tykwinski RR;Wasielewski MR;Guldi DM
通讯作者：
Guldi DM
影响因子：
15
作者：
Musser, Andrew J.;Al-Hashimi, Mohammed;Clark, Jenny
通讯作者：
Clark, Jenny
影响因子：
15
作者：
Johnson, Justin C.;Nozik, Arthur J.;Michl, Josef
通讯作者：
Michl, Josef
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影响因子：
15
作者：
Cui, Yong;Yao, Huifeng;Hou, Jianhui
通讯作者：
Hou, Jianhui
影响因子：
15
作者：
Sanders, Samuel N.;Kumarasamy, Elango;Sfeir, Matthew Y.
通讯作者：
Sfeir, Matthew Y.