A Comprehensive Discovery Platform for Organophosphorus Ligands for Catalysis.
A Comprehensive Discovery Platform for Organophosphorus Ligands for Catalysis.
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用于催化的有机磷配体的综合发现平台。
DOI：
10.26434/chemrxiv.12996665.v1
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发表时间：
2021
影响因子：
15
通讯作者：
Alán Aspuru
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
T. Gensch;G. dosPassosGomes;Pascal Friederich;E. Peters;T. Gaudin;R. Pollice;K. Jorner;AkshatKumar Nigam;M. LindnerD'Addario;M. Sigman;Alán Aspuru
分子催化剂的设计通常涉及协调多种相互冲突的性质要求，主要依赖于人类直觉和局部结构搜索。然而，大量的潜在催化剂需要通过具有定量结构-性质关系的有效性质预测来修剪候选空间。嵌入潜在催化剂库中的数据驱动工作流程可用于构建催化剂性能的预测模型，并作为新型催化剂设计的蓝图。在此，我们介绍海怪，发现平台，涵盖单齿有机磷（III）配体提供全面的物理化学描述符的基础上，代表性的构象合奏。使用量子力学方法，我们计算了1558个配体的描述符，包括商业上可用的例子，并训练机器学习模型来预测超过30万个新配体的特性。我们展示了应用kraken系统地探索有机磷配体的属性空间，以及如何在催化中使用现有数据集来加速反应优化过程中的配体选择。
The design of molecular catalysts typically involves reconciling multiple conflicting property requirements, largely relying on human intuition and local structural searches. However, the vast number of potential catalysts requires pruning of the candidate space by efficient property prediction with quantitative structure-property relationships. Data-driven workflows embedded in a library of potential catalysts can be used to build predictive models for catalyst performance and serve as a blueprint for novel catalyst designs. Herein we introduce kraken, a discovery platform covering monodentate organophosphorus(III) ligands providing comprehensive physicochemical descriptors based on representative conformer ensembles. Using quantum-mechanical methods, we calculated descriptors for 1558 ligands, including commercially available examples, and trained machine learning models to predict properties of over 300000 new ligands. We demonstrate the application of kraken to systematically explore the property space of organophosphorus ligands and how existing data sets in catalysis can be used to accelerate ligand selection during reaction optimization.
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影响因子：
5.9
作者：
Christensen, Melodie;Yunker, Lars P. E.;Adedeji, Folarin;Hase, Florian;Roch, Loic M.;Gensch, Tobias;dos Passos Gomes, Gabriel;Zepel, Tara;Sigman, Matthew S.;Aspuru-Guzik, Alan;Hein, Jason E.
通讯作者：
Hein, Jason E.
DOI：
10.1126/science.aat2299
发表时间：
2018-11-09
期刊：
Science (New York, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
Zhao S;Gensch T;Murray B;Niemeyer ZL;Sigman MS;Biscoe MR
通讯作者：
Biscoe MR
影响因子：
18.2
作者：
Williams WL;Zeng L;Gensch T;Sigman MS;Doyle AG;Anslyn EV
通讯作者：
Anslyn EV
影响因子：
15
作者：
Barder, Timothy E.;Buchwald, Stephen L.
通讯作者：
Buchwald, Stephen L.
影响因子：
2.1
作者：
Ingoglia, Bryan T.;Wagen, Corin C.;Buchwald, Stephen L.
通讯作者：
Buchwald, Stephen L.