The surface structure matters: thermal stability of phthalic acid anchored to atomically-defined cobalt oxide films.
The surface structure matters: thermal stability of phthalic acid anchored to atomically-defined cobalt oxide films.
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表面结构很重要：邻苯二甲酸固定在原子定义的氧化钴薄膜上的热稳定性
DOI：
10.1039/c6cp00296j
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Libuda
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Schwarz;Werner;Amende;Libuda
我们研究了氧化物表面结构对锚定邻苯二甲酸（PA）薄膜热稳定性的影响。具体来说，我们对在超高真空 (UVH) 中通过物理气相沉积 (PVD) 在三个有序表面上沉积的 PA 薄膜进行了程序升温红外反射吸收光谱 (TP-IRAS)：Co3O4(111)、CoO(111) 和 CoO(100)，所有这些表面均生长在 Ir(100) 上。 PA 的重组和解吸通过 TP-IRAS 进行原位监测。 PA 多层退火后，共吸附的邻苯二甲酸酐 (PAA) 在 200 K 时解吸，并在 250 K 时发生向平躺吸附几何结构的结构转变，然后 PA 多层在 300 K 解吸。在高达 400 K 的温度下，共吸附的单羧酸盐部分解吸并部分转化为双羧酸盐。关于锚定双羧酸盐单层的热稳定性，观察到明显的结构依赖性。从 Co3O4(111) 开始，锚定的 PA 在以 540 K 左右为中心的较宽温度范围内解吸。在解吸温度以 490 K 左右为中心的 CoO(111) 上观察到较弱的结合。在 CoO(100) 上观察到最强的结合，发现在解吸开始之前，锚定 PA 膜在高达 510 K 的温度下完全稳定，中心在 580 K 左右。结合强度的差异 根据表面 Co2+ 离子的密度和可及性进行合理化。研究结果表明，氧化物表面的原子结构对有机杂化界面的稳定性起着重要作用。
We have investigated the influence of the structure of oxide surfaces on the thermal stability of anchored phthalic acid (PA) thin films. Specifically, we have performed temperature programmed infrared reflection absorption spectroscopy (TP-IRAS) of PA films deposited by physical vapor deposition (PVD) in ultra-high vacuum (UVH) onto three well-ordered surfaces: Co3O4(111), CoO(111) and CoO(100), all grown on Ir(100). Restructuring and desorption of PA were monitored in situ by TP-IRAS. Upon annealing of PA multilayers, co-adsorbed phthalic anhydride (PAA) desorbs at 200 K and a structural transition to a flat-lying adsorption geometry occurs at 250 K, before the PA multilayer desorbs at 300 K. At temperatures up to 400 K co-adsorbed mono-carboxylates partially desorb and partially convert to bis-carboxylates. Pronounced structure dependencies are observed regarding the thermal stability of the anchored bis-carboxylate monolayers. From Co3O4(111) the anchored PA desorbs over a wide range of temperatures centered at around 540 K. Weaker binding is observed for CoO(111) with desorption temperatures centered around 490 K. The strongest binding occurs on CoO(100), where the anchored PA films are found to be perfectly stable up to 510 K, before desorption starts and centers at around 580 K. The differences in binding strength are rationalized based on the density and the accessibility of the surface Co2+ ions. The findings show that the atomic structure of the oxide surface plays an important role in the stability of organic hybrid interfaces.
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