Photocatalytic oxidative dehydrogenation of cyclohexane to cyclohexene over oxygen-deficient tungsten trioxide
Photocatalytic oxidative dehydrogenation of cyclohexane to cyclohexene over oxygen-deficient tungsten trioxide
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缺氧三氧化钨光催化环己烷氧化脱氢制环己烯
DOI：
10.1016/j.apcatb.2021.120549
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发表时间：
2021-12
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Zhang Lizhi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Quan Fengjiao;Zhan Guangming;Liu Xiufan;Zhou Bing;Gu Huayu;Yu Linghao;Yang Le;Jia Falong;Liu Xiao;Zhang Lizhi
环己烷（C6 H12）氧化脱氢为环己烯（C6 H10）由于其过度脱氢和氧化为其它产物如苯或环己醇而遭受低选择性。本研究报道了缺氧型三氧化钨（WO 3-x）光催化氧化脱氢C6 H12的反应，具有较高的C6 H10选择性（> 99%）和稳定性。实验结果和理论计算表明，氧空位的引入有利于C6 H12在WO 3-x上的吸附，WO 3-x中的低配位W原子会给C6 H12中的C原子提供电子，削弱其C单键H键.在氧化过程中，光生空穴作为氧化物种参与了C6 H12的脱氢反应，并与WO 3-x中相邻的O原子结合生成H2O.同时，产物C6 H10容易从WO 3-x表面脱附，避免了反应的过度脱氢和氧化，有利于提高反应的选择性。
Oxidative dehydrogenation of cyclohexane (C6H12) to cyclohexene (C6H10) suffers from low selectivity due to its over-dehydrogenation and oxidation to other products like benzene or cyclohexanol. In this study, we report that oxygen-deficient tungsten trioxide (WO3-x) can realize photocatalytic oxidative dehydrogenation of C6H12with high C6H10selectivity (∼99 %) and stability. Experimental results and theoretical calculations revealed that the introduction of oxygen vacancy favored the adsorption of C6H12over tungsten trioxide and the low-coordinated W atom of WO3-xwould donate electrons to the C atom of C6H12, weakening its Csingle bondH bond. During the photocatalysis, the photogenerated holes acted as oxidative species for the dehydrogenation of C6H12along with the H2O formation through the combination with adjacent O atom in WO3-x. Meanwhile, the product C6H10could easily desorb from the surface of WO3-xto avoid the over-dehydrogenation and oxidation, contributing to the high selectivity.
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DOI：
10.1016/s0167-2991(05)80147-8
发表时间：
2005
期刊：
Studies in Surface Science and Catalysis
影响因子：
--
作者：
P. Ciambelli;D. Sannino;V. Palma;V. Vaiano
通讯作者：
P. Ciambelli;D. Sannino;V. Palma;V. Vaiano
影响因子：
2.8
作者：
Jin, Mei;Cheng, Zhen-Min
通讯作者：
Cheng, Zhen-Min
影响因子：
12.9
作者：
Ying Zhou;D. Doronkin;Ziyan Zhao;P. Plessow;J. Jelic;B. Detlefs;T. Pruessmann;F. Studt;J. Grun
通讯作者：
Ying Zhou;D. Doronkin;Ziyan Zhao;P. Plessow;J. Jelic;B. Detlefs;T. Pruessmann;F. Studt;J. Grun
影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
DOI：
--
发表时间：
2003
期刊：
--
影响因子：
--
作者：
R. Thomas;E. M. V. Oers;V. H. J. D. Beer;J. Medema;J. A. Moulijn
通讯作者：
R. Thomas;E. M. V. Oers;V. H. J. D. Beer;J. Medema;J. A. Moulijn