Hydrogen Peroxide-Triggered Disassembly of Boronic Ester-Cross-Linked Brush-Arm Star Polymers.
Hydrogen Peroxide-Triggered Disassembly of Boronic Ester-Cross-Linked Brush-Arm Star Polymers.
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过氧化氢触发的硼酯连锁刷臂聚合物的拆卸。
DOI：
10.1021/acsmacrolett.3c00323
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发表时间：
2023-08-15
影响因子：
7.015
通讯作者：
Johnson, Jeremiah A.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Costa, Leticia C.;Shieh, Peyton;Zafar, Hadiqa;Thiabaud, Gregory;Bobylev, Eduard O.;Jasanoff, Alan;Johnson, Jeremiah A.
活性氧（ROS）的浓度，例如，H2 O2，通常在疾病组织微环境中升高。因此，ROS的选择性检测可以实现化学生物学的新诊断方法或工具。在这里，我们报告了具有聚乙二醇（PEG）或聚乙二醇支链螺环己基氮氧化物（chex）壳的硼酸酯-双降冰片烯核交联刷臂星星聚合物（BASP）的合成。尺寸排阻色谱和动态光散射表明，这些BASP具有窄分散的摩尔质量和平均流体动力学直径为23 ± 2 nm。此外，由于它们的核-壳结构，其中硼酸酯交联被埋在疏水核中，这些BASP分解成瓶刷碎片，对H2 O2的选择性优于带电ROS物质，如过氧亚硝酸盐（ONOO-）和次氯酸盐（−OCl）。最后，H2 O2诱导的含chex的BASP的分解诱导了通过磁共振成像（MRI）可检测到的横向磁弛豫率的变化。Chex-BASPs可能是H2 O2传感的一种有价值的新诊断工具。
The concentrations of reactive oxygen species (ROS), e.g., H2O2, are often elevated in disease tissue microenvironments. Therefore, selective detection of ROS could enable new diagnostic methods or tools for chemical biology. Here, we report the synthesis of boronic ester-bis-norbornene core-crosslinked brush-arm star polymers (BASP) with polyethylene glycol (PEG) or PEG-branch-spirocyclohexyl nitroxide (chex) shells. Size exclusion chromatography and dynamic light scattering showed that these BASPs have narrowly dispersed molar masses and average hydrodynamic diameters of 23 ± 2 nm. Moreover, due to their core-shell structures where the boronic ester crosslinks are buried in a hydrophobic core, these BASPs disassemble into bottlebrush fragments with improved selectivity for H2O2 over charged ROS species such as peroxynitrite (ONOO–) and hypochlorite (−OCl). Finally, H2O2 induced disassembly of chex-containing BASPs induces a change in transverse magnetic relaxivity that is detectable via magnetic resonance imaging (MRI). Chex-BASPs could represent a valuable new diagnostic tool for H2O2 sensing.
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