Linking Changes in Reaction Kinetics and Atomic-Level Surface Structures on a Supported Ru Catalyst for CO Oxidation
Linking Changes in Reaction Kinetics and Atomic-Level Surface Structures on a Supported Ru Catalyst for CO Oxidation
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将负载 Ru 催化剂上 CO 氧化反应动力学和原子级表面结构的变化联系起来
DOI：
10.1021/acscatal.0c03789
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Crozier, Peter A.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Miller, Benjamin K.;Crozier, Peter A.
多相催化的一个基本科学挑战是理解表面结构和反应性之间的关系。催化相关的表面基序可能仅在反应条件下形成，但也可能形成不活跃的观察者结构，从而使观察到的结构的解释变得复杂。因此，将观察到的结构与反应动力学相关联的操作方法对于区分活性结构和观察者结构很有价值。在这里，我们描述了通过质谱、电子能量损失光谱和环境透射电子显微镜中的原子分辨率成像的原子分辨率操作方法。具体来说，这种方法应用于负载型钌催化剂上的一氧化碳的氧化，在该系统中，负责高活性的表面结构几十年来一直是争论的主题。我们发现，在某些反应条件下形成的 RuO2 层曾被认为是钌催化剂高活性的来源，但它们是有效的旁观物种，它通过减少可用于更活跃的表面结构的表面积来降低催化剂的活性。
A fundamental scientific challenge in heterogeneous catalysis is understanding the relationship between surface structure and reactivity. Catalytically relevant surface motifs may form only under reaction conditions, but inactive spectator structures can also form, complicating interpretation of the observed structures.Operandoapproaches, correlating observed structures with reaction kinetics are thus valuable to differentiate active and spectator structures. Here, we describe an atomic resolutionoperandoapproach by mass spectrometry, electron energy loss spectroscopy, and atomic resolution imaging in an environmental transmission electron microscope. Specifically, this approach is applied to the oxidation of carbon monoxide over a supported ruthenium catalyst, a system where the surface structure responsible for high activity has been the subject of debate for several decades. We find that RuO2layers formed under some reaction conditions and once thought to be the source of ruthenium catalysts’ high activity, are effective spectator species, which diminish the activity of the catalyst by reducing the surface area available for more active surface structures.
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Ru(001) 平面上 O2 和 CO 的吸附
DOI：
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发表时间：
1982
期刊：
影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
V. Savchenko
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DOI：
--
发表时间：
1983
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通讯作者：
D. Menzel
影响因子：
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通讯作者：
P. Gai;L. Lari;M. Ward;E. Boyes
DOI：
--
发表时间：
2009
期刊：
影响因子：
--
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