Auto-QChem: an automated workflow for the generation and storage of DFT calculations for organic molecules
Auto-QChem: an automated workflow for the generation and storage of DFT calculations for organic molecules
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Auto-QChem：用于生成和存储有机分子 DFT 计算的自动化工作流程
DOI：
10.1039/d2re00030j
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发表时间：
2022
影响因子：
3.9
通讯作者：
Doyle, Abigail G.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Żurański, Andrzej M.;Wang, Jason Y.;Shields, Benjamin J.;Doyle, Abigail G.
此视角描述了 Auto-QChem，这是一种自动、高通量和端到端 DFT 计算工作流程，用于计算有机分子的化学描述符。 Auto-QChem 专为没有丰富编程经验的用户量身定制，截至 2022 年 1 月，已对 17 000 个分子进行了超过 38 000 次 DFT 计算。从分子的字符串表示开始，Auto-QChem 自动 (a) 生成构象系综，(b) 在高性能计算 (HPC) 集群上提交和管理 DFT 计算，(c) 提取适合统计分析和机器学习的生产就绪特征学习模型开发，以及 (d) 将计算结果存储在云托管且可通过网络访问的数据库中。我们详细描述了 Auto-QChem 的设计和实现及其当前功能。我们还回顾了三个案例研究，其中 Auto-QChem 应用于我们最近在有机化学方法开发中结合数据科学方法的努力：(a) 用于 Ni/光氧化还原催化烷基化反应的多样化且无偏见的芳基溴底物范围的设计，(b) 双恶唑啉 (BiOx) 和联咪唑啉 (BiIm) 配体对 Ni/光氧化还原催化中对映选择性影响的机制研究环氧化物和芳基碘化物的交叉亲电子偶联，(c) 使用贝叶斯优化开发反应条件优化框架。此外，我们还讨论了 Auto-QChem 和类似的自动 DFT 计算系统的局限性和未来方向。
This perspective describes Auto-QChem, an automatic, high-throughput and end-to-end DFT calculation workflow that computes chemical descriptors for organic molecules. Tailored toward users without extensive programming experience, Auto-QChem has facilitated more than 38 000 DFT calculations for 17 000 molecules as of January 2022. Starting from string representations of molecules, Auto-QChem automatically (a) generates conformational ensembles, (b) submits and manages DFT calculations on a high-performance computing (HPC) cluster, (c) extracts production-ready features that are suitable for statistical analysis and machine learning model development, and (d) stores resulting calculations in a cloud-hosted and web-accessible database. We describe in detail the design and implementation of Auto-QChem, as well as its current functionalities. We also review three case studies where Auto-QChem was applied to our recent efforts in combining data science approaches in organic chemistry methodology development: (a) the design of a diverse and unbiased aryl bromide substrate scope for a Ni/photoredox catalyzed alkylation reaction, (b) mechanistic studies on the effect of bioxazoline (BiOx) and biimidazoline (BiIm) ligands on enantioselectivity in a Ni/photoredox catalyzed cross-electrophile coupling of epoxides and aryl iodides, (c) the development of a reaction condition optimization framework using Bayesian optimization. In addition, we discuss limitations and future directions of Auto-QChem and similar automated DFT calculation systems.
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DOI：
10.1126/science.aat2299
发表时间：
2018-11-09
期刊：
Science (New York, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
Zhao S;Gensch T;Murray B;Niemeyer ZL;Sigman MS;Biscoe MR
通讯作者：
Biscoe MR
影响因子：
3.3
作者：
Uhrin, Martin;Huber, Sebastiaan P.;Pizzi, Giovanni
通讯作者：
Pizzi, Giovanni
影响因子：
15
作者：
Kariofillis, Stavros K.;Shields, Benjamin J.;Doyle, Abigail G.
通讯作者：
Doyle, Abigail G.
影响因子：
64.8
作者：
Shields, Benjamin J.;Stevens, Jason;Doyle, Abigail G.
通讯作者：
Doyle, Abigail G.
用于定义化学相似性的潜在语义结构索引（LaSSI）。
影响因子：
7.3
作者：
R. Hull;S. B. Singh;R. Nachbar;R. Sheridan;S. Kearsley;E. Fluder
通讯作者：
E. Fluder