Theory and simulation of charge transfer through molecular bridges, aggregates and wires: quantum coherence, dissipation and complexity

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In diesem Projekt wollen wir den Ladungstransfer durch molekulare Brücken, Aggregate und Drähte in komplexen Umgebungen mit einer Kombination aus Monte-Carlo-Pfadintegral-Techniken (Mühlbacher) und Methoden aus der Theoretischen Physikalischen Chemie (Koslowski) untersuchen. Im Bezug auf die Kopplung zwischen Ladungstransfer-System und Umgebung legen wir dabei unseren besonderen Augenmerk auf den Übergangsbereich, in dem die Dynamik des Ladungstransfers inkohärent ist, während Quanteneffekte wie nukleares Tunneln und Superaustausch immer noch eine wichtige Rolle spielen. Von großen Molekülen zu auf Oberflächen oder an Nanodrähten kontaktierten Systemen fortschreitend wollen wir effiziente numerische Verfahren zur Berechnung von Transferraten entwickeln und ein klar definiertes Protokoll etablieren, das die Reduktion eines komplexen Ladungstransfer-Systems zu einem Modell mit wenigen Freiheitsgraden erlaubt, das dann wiederum mit Monte-Carlo-Pfadintegral-Methoden behandelbar ist. Wir planen, Systeme wie pi-Stapelverbindungen, deren Aggregate, verbrückte Fullerene und kontaktierte DNA bei tiefen Temperaturen zu untersuchen.