Simulation studies of polymer crystallization: Precursor-Phases, Reorganization and Self-Nucleation

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Stereo-reguläre Makromoleküle kristallisieren fernab vom thermodynamischen Gleichgewicht in Lamellenstrukturen, wobei lange Polymerketten eine innere Zustandsänderung von der ungeordneten Knäulform in einen gefalteten Zustand durchlaufen. Es existiert bisher kein Modell der Polymerkristallisation, das die experimentellen Beobachtungen widerspruchsfrei erklären kann. Von besonderem Interesse sind hierbei die Eigenschaften der Polymere in der unterkühlten Phase (Induktionsphase), sowie unmittelbar nach dem Schmelzprozess. Experimentelle Untersuchungen geben Hinweise darauf, dass Kettenkonformationen und Dynamik in diesen Zuständen von denen im Gleichgewicht (Schmelze) abweichen, was zu langreichweitigen Fluktuationseffekten oder zu Erinnerungserscheinungen ( self-nucleation ) führt. Für eine genauere Untersuchung dieser Zustände sind insbesondere Computersimulationen geeignet, da hierbei die Statik und Dynamik einzelner Kettenkonformationen verfolgt werden kann. In diesem Projekt werden wir mit Hilfe von hochparallelisierten Molekulardynamik-Simulationen verschiedene Phasen der Kristallisation, der Reorganisation, sowie des Schmelzens und der Nukleirung in dichten Polymersystemen untersucht. Ultimatives Ziel des Projektes ist es ein besseres theoretisches Verständnis der Polymerkristallisations- und Schmelzprozesse zu entwickeln.