Electronic structure of correlated solid-state systems by ab initio wavefunction-based methods

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Der gebräuchlichste Zugang zur Elektronenstruktur von festen Stoffen ist die Dichtefunktionaltheorie (DFT). Während DFT für schwach korrelierte Materialien gute Ergebnisse erzielt, so ist deren begrenzte Eignung zur Beschreibung von stark korrelierten Elektronensystemen bereits bekannt. Das Ziel dieses Projektes ist, neue und leistungsfähige Berechnungswege zu entwickeln, die verlässliche Korrelationsrechnungen in Verbindungen im festen Zustand erlauben. Zu diesem Zweck werden wir auf Konzepte und rechnerische Werkzeuge der molekularen Quantenchemie aufbauen. Das Korrelationsproblem wird in der direktesten und naturgemäßen Art und Weise angegangen: Multikonfigurations- (und Multireferenz-) Wellenfunktionen werden explizit aus ersten Prinzipien hergeleitet und alle Integrale werden vollständig mit ab initio-Methoden berechnet. Die neue Methodik wird auf die Untersuchung von dElektronensystemen angewendet, die von aktueller Bedeutung sind, wie Kupferoxid und die kürzlich entdeckten FeAs- und FeSe-Hochtemperatursupraleiter. Weiterhin beabsichtigen wir uns mit Frage von dElektronenkorrelationen in Nanoröhrenstrukturen wie NiCl2, NbS2 und Fe2Se2 zu befassen. Unsere Arbeit bildet die Grundlage für neue Erkenntnisse über die Art der Korrelationseffekte und die faszinierenden Eigenschaften dieser Materialien.