Nanostrukturierte, mesoporöse Au/MeOx Katalysatoren für Tieftemperatur-Oxidation- und Reduktion

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Das Projekt zielt darauf ab, die Möglichkeiten eines neuartigen Syntheseansatzes für monodisperse, mesoporöse Au/MeOx Nanopartikel für Anwendungen in der Heterogenen Katalyse, speziell für Oxidations-/Reduktionsreaktionen bei niedrigen Temperaturen, auf der Grundlage eines molekularen Verständnisses zu evaluieren. Das Syntheseverfahren hat erhebliches Potential, weil die daraus resultierenden Katalysatoren i) aufgrund ihrer mesoporösen Struktur und der Verteilung der aktiven Metallspezies im Partikelinneren eine hohe Dispersion und damit eine hohe Aktivität versprechen, ii) die Verankerung in den Poren außerdem eine Stabilisierung der aktiven Metallpartikel ermöglicht, iii) die einfache Bildung von Mischoxid- Trägern über die Veränderung der Träger-Azidität Möglichkeiten zur Steuerung der Bildung von Nebenprodukten (Deaktivierung) bietet, und sich iv) aufgrund der homogenen Diffusionseigenschaften der einzelnen Kompositpartikel neue Möglichkeiten zur Steuerung katalytischer Reaktionen über die Ausnutzung von Transporteffekten ergeben.In diesem Teilprojekt sollen die von den Projektpartnern synthetisierten nanostrukturierten und hier mit Au beladenen mesoporösen Oxide bzw. die nanostrukturierten Au/MeOx Kompositpartikel (‚Prä-Katalysatoren’) zunächst durch geeignete Prozessierung (‚Konditionierung’) in einen aktiven Zustand überführt werden. Anschließend sollen die chemischen und katalytischen Eigenschaften der resultierenden Katalysatoren sowie die Abhängigkeit dieser Eigenschaften von der Morphologie/Struktur und dem chemischen Zustand der Au/MeOx Teilchen durch spektroskopische (EXAFS, XPS, IR), elektronenmikroskopische (TEM) und reaktionskinetische/mechanistische Messungen untersucht werden. Transport- und Diffusionseffekte sollen durch schnelle zeitaufgelöste Messungen an einem TAP Reaktor erfasst werden. Ziel ist ein molekulares Verständnis der bei der Konditionierung und der katalytischen Reaktion ablaufenden Prozesse als Grundlage für die gezielte Optimierung dieser nanostrukturierten Materialien und ihres Synthese-/Konditionierungsprozesses. Bei geeigneten Katalysatoren sollen diese Erkenntnisse durch anwendungsrelevante Aspekte (katalytisches und Transportverhalten unter realistischen Bedingungen etc.) ergänzt werden.