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Mechanistische Aufklärung der Struktur-Reaktivitäts-Beziehung von redoxaktiven Metallkomplexen mittels hochdruckkinetischer und thermodynamischer Messungen

使用高压动力学和热力学测量对氧化还原活性金属配合物的结构-反应性关系进行机理阐明

基本信息

批准号：
186922621
负责人：
Professor Dr. Rudi van Eldik
金额：
--
依托单位：
Lehrstuhl für Anorganische und Metallorganische Chemie
依托单位国家：
德国
项目类别：
Research Grants
财政年份：
2010
资助国家：
德国
起止时间：
2009-12-31 至 2012-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/186922621?language=en
关键词：
Mechanistische Aufkl rung der Struktur

项目摘要

Die detaillierten Reaktionsmechanismen redoxaktiver Metallkomplexe, die für die Aktivierung von kleinen Molekülen eingesetzt werden, sind in vielen Fällen noch ungeklärt. Ziel dieses Projekts ist es, mit spektroskopischen, kinetischen und thermodynamischen Untersuchungen unter dem Einsatz von Tieftemperatur-Rapid-Scan- und Hochdruckmethoden die mechanistischen Grundlagen für Struktur-Reaktivitäts-Beziehungen von redoxaktiven Metallkomplexen zu untersuchen. Dabei soll als Abschluss unserer Arbeiten die Aktivierung von H2O2 und von Peroxosäuren durch Fe(III)-Porphyrin-Komplexe, sowohl als funktionelle Modellkomplexe von Cytichrom P450cam, als auch durch Cytochrom P450cam selbst durchgeführt werden, um das Reaktionsverhalten der Intermediate, die sog. ‚Compounds 0, I und II’, in Sauerstoffübertragungsreaktionen mechanistisch aufzuklären. Die spektroskopische Identifikation der Intermediate im Katalysezyklus soll mit Hilfe von Tieftemperatur-Rapid-Scan-Methoden, ESR- und Mößbauer-Spektroskopie erreicht werden. Die detaillierte mechanistische Aufklärung soll unter Anwendung von hochdruckkinetischen Methoden mittels Erstellung von Volumenprofilen durchgeführt werden.

Die detaillierten Reaktionsmechanismen redoxaktiver Metallkomplexe，die für die Aktivierung von kleinen Molekülen eingesetzt韦尔登，sind in vielen Fällen noch ungeklärt. Ziel dieses Projekts ist es，mit spektroskopischen，kinetischen und Einquiry von Tieftemperatur-Rapid-Scan- und Hochdruckmethoden die mechanistischen Grundlagen für Struktur-Reaktivitäts-Beziehungen von redoxaktiven Metallkomplexen zu untersuchen.本实验主要研究Fe（III）-卟啉络合物对H2 O2和过氧化物的活化作用，以及对Cytochrom P450的功能性络合物，也可通过Cytochrom P450自身的韦尔登作用，对中间体进行反应。“化合物0、I和II”，在Sauerstoffübertragungsreaktionen mechanistisch aufzuklären中。本文介绍了用快速扫描电子自旋共振（ESR）和穆斯堡尔谱（Mößbauer spektroskopie）韦尔登对催化剂中间体进行光谱鉴定的方法。Die detaillierte mechanistische Aufklärung soll unter Anwendung von hochdruckkinetischen Methoden mittels Erstellung von Volumenprofilen durchgeführt韦尔登.