Quantum crystallography for charge density analysis and quantum refinement for the structural determination of macromolecules are extended to a QM/MM regime

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Das Aufkommen von durch Nebenbedingungen eingeschränkten, orbital-basierten Modellen, die zur experimentellen Ladungsdichte-Analyse herangezogen werden, hat eine neues Angebot an Möglichkeiten zur Bestimmung von molekularen Eigenschaften mittels hoch aufgelöster, elastischer Röntgenbeugung bei niedrigen Temperaturen eröffnet. Die damit verbundene Problematik der "Skalierung" hat die breit gefächerte Anwendung einer solchen Methode innerhalb dieses Themengebiets jedoch bisher verhindert. Im Folgenden schlagen wir die Entwicklung einer QM/MM-Methodologie vor, die die Hemmschwelle gegenüber dem Problem des "Skalierens" herabsetzen und neuartige, leistungsstarke Werkzeuge für eine Vielzahl von Forschern bieten soll. Auf einem verwandten, aber eigenständigen Thema verließ sich die Protein-Kristallographie bisher auf klassische Kraftfelder zur Strukturverfeinerung. Dieses Projekt versucht, eine QM/MM-Struktur entsprechend einem wirklich neuartigen Ansatz weiter zu verfeinern. Dies erlaubt den Zugang zu einer Vielzahl von Einelektronen-Eigenschaften mittels gängiger Quantenchemie-Programme für große komplexe Molekularsysteme.