Monolithisch-geträgerte Metall-Nanocluster für katalytische Anwendungen

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Durch den gezielten Aufbau monolithischer Matrizes auf Basis vernetzter Polymere besteht bei entsprechender Gestaltung der Polymermatrix im Sinne der Teilchenporosität, des Teilchendurchmessers, der Zwischenkornporosität und der spezifischen Oberfläche ein einmaliger Zugang zu Trägermaterialien für die Heterogenkatalyse. So können diese sowohl als Durchflussreaktoren als auch im Hochdurchsatz-Screening verwendet werden. Wiewohl diverse Syntheseprotokolle für den Aufbau monolithischer Matrizes existieren, wurde bis dato wenig bis kein Augenmerk auf die Praktikabilität im Sinne der Synthese großvolumiger (> 1 L) Systeme bzw. auf die Herstellung monolithischer Medien mit multimodaler Porenverteilung gelegt. In der Tat zeigen die existierenden monolithischen Systeme mit einer Ausnahme, welcher in unserer Arbeitsgruppe erarbeitet wurde, monomodale Porenverteilungen. Die angesprochene multimodale Porenverteilung ist jedoch zur Realisierung der Arbeitsziele ein conditio sine qua non. Diese Problematik soll im ersten Teil des vorliegenden Projekts bearbeitet werden. Weiteres sollen die monolithischen Träger konsekutiv mit geeigneten Funktionalisierungsverfahren rasch und reproduzierbar einer Oberfächenderivatisierung unterzogen werden können. Hierbei sollen geeignete (polymerisierbare) Metallkomplexe bzw. Ligandensysteme zur Generierung von stabilen, d.h. nicht wachsenden oder migrierenden Metall Nanoclustern zum Einsatz kommen. Ziel ist es, stabile, monolithisch geträgerte Metallkomplexe und daraus monolithisch geträgerte Metallnanocluster zu generieren, wobei diese ausschließlich an der inneren Oberfläche der strukturbildenden Matrix lokalisiert sein sollen. Ultimativ wird eine singuläre Stabilisierung der entsprechenden Metallcluster durch die Oberflächenstruktur des monolithischen Trägers, d.h. durch entsprechende Mikro- und Mesoporen, unter Katalysebedingungen angestrebt. Die Tragfähigkeit des Konzepts soll durch Anwendung der neuen heterogenen Katalysatoren in der Organometallkatalyse demonstriert werden. So sollen Reaktionen unter Pd-, Ni- und Fe-Katalyse untersucht und die Ergebnisse mit den existierender Heterogenkatalysatoren verglichen werden.