Femtosecond time resolution for the local investigation of surface processes

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Diese Modellstudie möchte in der Untersuchung nicht-adiabatische Oberflächenprozesse gleichzeitig höchste Zeit- und Ortsauflösung erreichen. Dazu wird eine Apparatur verwendet, die es erlaubt, einen Femtosekundenlaser gezielt in die Tunnelstrecke eines Tieftemperaturrastertunnelmikroskops einzukoppeln. Eine Zeitauflösung in der Größenordnung von Femtosekunden und eine Ortsauflösung im sub-Nanometerbereich werden angestrebt. Um dieses Ziel zu erreichen, wird die Veränderung einzelner adsorbierte Moleküle aufgrund von Anregungen mittels eines Femtosekundenlasers mit einem Tieftemperaturrastertunnelmikroskop beobachtet. Die gewünschte Zeitskala wird durch Analyse der Reaktionsrate in Abhängigkeit vom zeitlichen Abstand zweier orthogonaler Laserpulse erreicht. Die Abhängigkeit der Reaktionsrate von der lokalen Umgebung wird anhand der CO Diffusion auf Kupferoberflächen verschiedener Symmetrie (Cu(111) und Cu(100)) mit gezielt erzeugten Defekten verschiedener Dimensionalität untersucht, Stufen auf Cu(111) und einlegierte Silberatome in Cu(100). An diesen Systemen werden die Abhängigkeiten nicht-adiabatischer Diffusion von der lokalen Atomanordnung qualitativ und quantitativ verglichen. Es wird erwartet, dass die entwickelte Methode in Zukunft auf andere Oberflächenprozesse anwendbar ist.