THz spectroscopy of compatible solutes at HHP conditions probing changes in the hydration water network

HHP 条件下相容溶质的太赫兹光谱探测水合水网络的变化

基本信息

项目摘要

The central goal of this proposal is to record and analyze in detail the low frequency spectra of solvated compatible biomolecules and cosolutes under high hydrostatic pressure (HHP). In the first funding period, we were successfully implementing a HHP diamond anvil cell into a THz FT spectrometer. This new set-up allowed us to record the first low frequency spectra of bulk water and solvated TMAO at HHP conditions (up to 13 kbar). We observed systematic pressure dependent changes of the librational and H-bond stretch modes. In combination with ab initio MD simulations of D. Marx these low frequency HPP spectra provide detailed new insights into changes of the water network dynamics.In the second funding period we will focus on the effects of HPP on the low frequency hydrogen network modes when adding relevant solutes. Thus, we will systematically study cosolute urea/TMAO mixtures for the pressure perturbation of water. Pressure dependent changes of the low frequency spectrum of solvated salts, amino acids, Ac-Gly-NH2 under HHP conditions will yield new insights into pressure induced changes of the intramolecular large amplitude modes, and correlated and anticorrelated solute-water network modes. As a high risk project we will try to study water under supercritical conditions. Experimentally, the frequency range will be extended to include the frequency range below 50 cm-1 using THz time domain spectroscopy.
该方案的主要目标是详细记录和分析高静水压下溶剂化相容生物分子和共溶质的低频光谱。在第一个资助期内,我们成功地将HHP金刚石压砧单元应用到THz FT光谱仪中。这种新的设置使我们能够在HHP条件下(高达13 kbar)记录散装水和溶剂化TMAO的第一个低频光谱。我们观察到系统的压力依赖的变化的librational和H-键拉伸模式。结合从头算分子动力学模拟D.马克思的这些低频HPP光谱为水网络动力学的变化提供了详细的新见解。在第二个资助期内,我们将重点关注添加相关溶质时HPP对低频氢网络模式的影响。因此,我们将系统地研究共溶质尿素/TMAO混合物的水的压力扰动。HHP条件下溶剂化盐、氨基酸、Ac-Gly-NH 2的低频光谱的压力依赖性变化将产生对压力诱导的分子内大振幅模式、相关和非相关溶质-水网络模式的变化的新见解。作为一个高风险的项目,我们将尝试在超临界条件下研究水。实验上,使用THz时域光谱将频率范围扩展到包括低于50 cm-1的频率范围。

项目成果

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