From Criegee-Intermediates to particle size distributions. Precursor chemistry and aggregation kinetics of sulfuric acid containing clusters in experiment and simulation

从 Criegee-Intermediates 到粒度分布。

基本信息

项目摘要

The reaction of Criegee intermediates or carbonyl oxides with sulphur dioxide forming sulphur trioxide and a carbonyl compound is an important atmospheric source of sulphuric acid. Criegee intermediates are produced during alkene ozonolysis by the decomposition of the primary ozonide. The approach followed in this project may allow the detection of in principle all Criegee intermediates in the gas-phase by infrared spectroscopy in time resolved experiments with high reactant concentrations. Alternative methods have been so far restricted to low pressure and small species. In the framework of our studies the kinetic data shall be provided, which are needed to assess the atmospheric influence of the Criegee reaction wit sulphur dioxide. The 2-butene ozonolysis in the presence of sulphur dioxide allows producing high sulphuric acid concentrations in a kinetically controlled experiment. This property we will exploit to study the dynamics of sulphuric acid induced new particle formation.
克里吉中间体或羰基氧化物与二氧化硫反应生成三氧化硫和羰基化合物,是硫酸的重要大气来源。在烯烃臭氧氧化过程中,通过初级臭氧的分解产生克里吉中间体。该项目所采用的方法原则上可以在高反应物浓度的时间分辨实验中用红外光谱检测气相中的所有Criegee中间体。到目前为止,替代方法仅限于低压和小物种。在我们的研究框架内,应提供动力学数据,这些数据是评估克里吉与二氧化硫反应的大气影响所必需的。在二氧化硫存在下的2-丁烯臭氧化反应允许在动力学控制的实验中产生高浓度的硫酸。我们将利用这一性质来研究硫酸诱导新颗粒形成的动力学。

项目成果

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