Non-equilibrium dynamics of quantum order in strongly correlated electron system revealed by using ultrafast x-ray pulses

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本研究では、光誘起相転移過程における強相関電子物性を反映する多様な量子自由度の長距離秩序構造ダイナミクスを、放射光やX線自由電子レーザーを複合的に利用した時間分解X線回折・散乱法により、対象となる量子自由度の時間スケールやエネルギースケールに合わせて元素選択的に観測することを目的としている。放射光とX線自由電子レーザーから発せられる硬・軟X線パルスを相補利用した超高速ダイナミクス研究を推進し、本年度は主に以下の2つの成果が得られた。1) 高エネルギー加速器研究機構の放射光実験施設PFにおいて、前年度に確立した高繰返し時間分解共鳴軟X線散乱測定システムの成果を学術論文で発表した。この測定システムで用いている真空回折計や同期レーザーは可搬性が高く、様々なビームラインに設置可能であることも特徴である。そのため、本年度は既設のビームラインとＸ線の特性が異なる他のビームラインでも同測定システムを構築することで、ターゲットとなる元素吸収端や量子自由度に合わせて複数のビームラインで時間分解共鳴軟X線散乱実験が実施可能な環境の整備を進めた。2) 高エネルギー加速器研究機構の放射光実験施設PF-ARにおける既設の高繰返し時間分解X線回折測定システムを利用して、従来の測定システムでは微弱な回折強度で計測が困難であった、電子秩序に由来する超格子反射回折点の強度変調ダイナミクスの観測を目的として実験を実施した。その一環として、光誘起相転移の典型物質であるバナジウム酸化物に内在する電子秩序に由来した微弱な超格子反射回折点の過渡的な強度変化を観測することに成功した。この結果から、従来の時間分解Ｘ線回折測定システムでも観測が可能な結晶構造変化の情報に加えて、本測定システムで新たに得られた電子秩序変調の情報を補完することにより、光誘起相転移ダイナミクスを詳細に議論することが可能となった。