Synthesis procedure of well-defined zeolite and comprehensive understanding of detailed structure

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本研究では、「よく定義されたゼオライト」の合成と放射光計測を用いた精密構造解析を目的としている。昨年度は、Alを骨格内に含有するCHA型ゼオライトを合成する際、前駆体にAlペアサイトが豊富に存在する非晶質アルミノシリケートを用いることで、Alペアサイトを豊富に有するCHA型ゼオライトが合成可能であることを見出だした。そこで本年度は、本手法の適用可能範囲を拡大するため、1)異なる骨格構造を有するゼオライト、2)異なる金属種を骨格内に有するCHA型ゼオライトの合成を検討してきた。1)について、MOR型やMFI型を候補として検討を進めたところ、これらの骨格構造においてもCHA型ゼオライトと同様にAlペアサイトを効率的に骨格内に構築できることが明らかとなった。また、Gaを骨格内に含有するCHA型ゼオライト合成を検討したところ、Gaペアサイトも構築可能であることがわかった。これらの結果は本合成手法の汎用性の高さを明確に示している。解析面においては、昨年度に引き続き、X線吸収分光を用いた金属種の局所構造解析を行なうと共にX線発光分光手法を取り入れることでより精密に局所構造を理解することを目指した。昨年度は、Fe含有MWW型ゼオライトのメカノケミカル（MC）合成において、前駆体中の金属種の局所構造がゼオライト結晶中に転写されることを見出だした。この知見を基にその他のゼオライト構造（MFI型、CHA型）についても検討を行った。結果として、MWW型のみではなく、その他の構造においても前駆体中の局所構造が転写されている様子が観測された。また、Fe含有ゼオライトのX線発光分光を測定したところ、吸着水の有無でFe種の状態が異なることがわかったため、この現象についても今後詳細に検討を進める。