Synthesis procedure of well-defined zeolite and comprehensive understanding of detailed structure

明确沸石的合成过程和详细结构的全面理解

• 批准号: 21H05011
• 负责人: 村松 淳司
• 金额: $ 124.3万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-05 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H05011/
• 关键词: ゼオライト; 同型置換; 精密構造解析; 放射光

本研究では、「よく定義されたゼオライト」の合成と放射光計測を用いた精密構造解析を目的としている。昨年度は、Alを骨格内に含有するCHA型ゼオライトを合成する際、前駆体にAlペアサイトが豊富に存在する非晶質アルミノシリケートを用いることで、Alペアサイトを豊富に有するCHA型ゼオライトが合成可能であることを見出だした。そこで本年度は、本手法の適用可能範囲を拡大するため、1)異なる骨格構造を有するゼオライト、2)異なる金属種を骨格内に有するCHA型ゼオライトの合成を検討してきた。1)について、MOR型やMFI型を候補として検討を進めたところ、これらの骨格構造においてもCHA型ゼオライトと同様にAlペアサイトを効率的に骨格内に構築できることが明らかとなった。また、Gaを骨格内に含有するCHA型ゼオライト合成を検討したところ、Gaペアサイトも構築可能であることがわかった。これらの結果は本合成手法の汎用性の高さを明確に示している。解析面においては、昨年度に引き続き、X線吸収分光を用いた金属種の局所構造解析を行なうと共にX線発光分光手法を取り入れることでより精密に局所構造を理解することを目指した。昨年度は、Fe含有MWW型ゼオライトのメカノケミカル（MC）合成において、前駆体中の金属種の局所構造がゼオライト結晶中に転写されることを見出だした。この知見を基にその他のゼオライト構造（MFI型、CHA型）についても検討を行った。結果として、MWW型のみではなく、その他の構造においても前駆体中の局所構造が転写されている様子が観測された。また、Fe含有ゼオライトのX線発光分光を測定したところ、吸着水の有無でFe種の状態が異なることがわかったため、この現象についても今後詳細に検討を進める。

Definition, this study で は "よ く さ れ た ゼ オ ラ イ ト" の synthetic と radiation light measuring を with い た precision structure を purpose と し て い る. Annual は yesterday, Al を bone に cell contains す る CHA type ゼ オ ラ イ ト を synthetic す る interstate, former 駆 に Al ペ ア サ イ ト が aboundant に exist す る amorphous ア ル ミ ノ シ リ ケ ー ト を with い る こ と で, Al ペ ア サ イ ト を aboundant に have す る CHA type ゼ オ ラ イ ト が synthesis may で あ る こ と を shows だ し た. そ こ で は this year, this technique の is possible van 囲 を company, big す る た め, 1) different な る bone structure を have す る ゼ オ ラ イ ト, 2) different な る metal kind of を bone に cell す る CHA type ゼ オ ラ イ ト の synthetic を beg し 検 て き た. 1) に つ い て, MOR や MFI を alternate と し て beg を 検 into め た と こ ろ, こ れ ら の bone structure に お い て も CHA type ゼ オ ラ イ ト と with others に Al ペ ア サ イ ト を sharper rate に bone cell に build で き る こ と が Ming ら か と な っ た. ま た, Ga を bone に cell contains す る CHA type ゼ オ ラ イ ト synthetic を beg し 検 た と こ ろ, Ga ペ ア サ イ ト も constructs may で あ る こ と が わ か っ た. The <s:1> れら <s:1> results of this synthetic technique have high <s:1> versatility <e:1> さを, which clearly に indicates that <s:1> て る る る る. Analytical surface に お い て は, yesterday's annual に き 続 き, X-ray 収 absorption spectral を い た metal kind of の bureau structure line を な う と に total X-ray spectroscopic technique を 発 light take り れ る こ と で よ り precision に bureau structure を understand す る こ と を refers し た. Yesterday annual は, Fe containing MWW type ゼ オ ラ イ ト の メ カ ノ ケ ミ カ ル (MC) composite に お い て, former 駆 の metal の bureau in tectonic が ゼ オ ラ イ ト crystallization of に planning write さ れ る こ と を shows だ し た. こ の knowledge を base に そ の he の ゼ オ ラ イ ト structure (MFI, CHA) に つ い て も 検 line for を っ た. Results と し て, MWW type の み で は な く, そ の he の tectonic に お い て も が 駆 の bureau in the body structure before planning to write さ れ て い る others child が 観 measuring さ れ た. ま た, Fe containing ゼ オ ラ イ ト の X-ray 発 light spectral を determination し た と こ ろ, water sorption の presence of で Fe の state が different な る こ と が わ か っ た た め, こ の phenomenon に つ い て も future detailed に 検 beg を into め る.

项目成果

Transcription-induced formation of Al pair sites in CHA-type aluminosilicate using Al-rich amorphous aluminosilicate precursor

使用富铝非晶硅铝酸盐前体在 CHA 型铝硅酸盐中转录诱导形成 Al 对位点

• 发表时间: 2022
• 作者: Imanishi Yoshiyasu;Xiao Ting;Yabushita Mizuho;Osuga Ryota;Nishitoba Toshiki;Maki Sachiko;Kanie Kiyoshi;Cao Wenbin;Tokoi Toshiyuki;Muramatsu Atsushi
• 通讯作者: Muramatsu Atsushi

Mechanochemical Synthesis of Fe-Substituted MWW-type Zeolite Catalysts

Fe 取代 MWW 型沸石催化剂的机械化学合成

• 发表时间: 2022
• 作者: Osuga Ryota;Tanaka Ginpei;Yabushita Mizuho;Ninomiya Kakeru;Maki Sachiko;Nishibori Maiko;Kanie Kiyoshi;Muramatsu Atsushi
• 通讯作者: Muramatsu Atsushi

Synthesis of Fe-containing MWWzeolites via a mechanochemical method and evaluation of catalytic activity

机械力化学法合成含铁MWW沸石及催化活性评价

• 发表时间: 2021
• 作者: Tanaka Ginpei;Osuga Ryota;Yabushita Mizuho;Maki Sachiko;Kanie Kiyoshi;Muramatsu Atsushi
• 通讯作者: Muramatsu Atsushi

N2O-ゼオライトシステムによるメタン増炭反応

N2O-沸石体系的甲烷碳化反应

• 发表时间: 2023
• 作者: 森田 修;山本瑛祐;小林 亮;長田 実;横井俊之
• 通讯作者: 横井俊之

Synthesis of high-silica CHA-type aluminosilicates by the seed-assisted aging treatment without fluoride media

无氟介质种子辅助老化处理合成高硅CHA型铝硅酸盐

• 发表时间: 2022
• 作者: 角南昭太，高尾 洋之，藤村宗一郎，葛西智基，内川隼杜;湯澤和也，石橋敏寛，福留功二，山本誠，村山雄一;Osuga Ryota
• 通讯作者: Osuga Ryota