マイクロ流体の力学的エネルギーを利用したブロック型超分子の創製

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本研究課題では、分子集積の反応場としてマイクロフロー空間に着目し、これまでの分子集積技術では困難とされてきた、２種のモノマー分子を異方的にブロック状に配置したジブロック超分子ポリマーの創製と、そのブロックドメインサイズの制御を達成した。すでに申請時点において、１種類のポルフィリンモノマー（ＴＰＰＳ）を用いた実験から、超分子ポリマーの分子量制御とその異方的な成長の可能性を実験的に確かめていた。本研究課題の達成のためには、主として１）第２モノマーとなる新たなＴＰＰＳ誘導体の合成、２）新規ＴＰＰＳ誘導体の重合ダイナミクスの解析、３）ドメインサイズが制御されたブロック構造の創製　の３項目の達成が必須となる。令和３年度においては、１）２）について詳細な検討を行い、新規合成したＴＰＰＳ誘導体について、それぞれの誘導体の重合速度をライブラリ化することに成功した。ここで得られた結果を基に、令和４年度においては、実際にマイクロフロー空間を用いて項目３）の達成を目指した。これまで得られた各種誘導体の重合ダイナミクスのデータから、導入するモノマーの種類や濃度条件を決定・連続的に変化させ、マイクロフロー内でＴＰＰＳ超分子ポリマーに対してＴＰＰＳ誘導体モノマーを衝突させた。得られたマイクロフロー流出溶液についてＵＶーＶｉｓ測定及び原子間力顕微鏡観察を実施することで評価を行った。その結果、ＴＰＰＳポリマーに対して異方的に３種類のＴＰＰＳ誘導体が結合、重合が進行し、ジブロック超分子ポリマーが創製していることが解った。更にこのＴＰＰＳ誘導体のドメインサイズは導入するモノマー濃度および会合特性によって制御できた。以上の結果より、マイクロフロー空間を超分子形成場として用いることで、配列・分子量・方向を同時に制御したジブロック超分子ポリマーの創製が可能であることを確認した。