ゴム状高分子ゲルにおける負のエネルギー弾性の系統的理解

点击翻译按钮获取中文摘要

高分子ゲルやゴムの弾性は、熱力学第二法則 (エントロピー増大の法則) に基づくエントロピー弾性でおおむね説明できるということが、100 年近く信じられてきた。しかし、申請者らの4分岐網目を持つ高分子ゲル (テトラゲル) を用いた最近の研究により、その定説が高分子ゲルについては間違いであり、「負のエネルギー弾性」が存在することを発見した。本研究では、負のエネルギー弾性が様々な高分子ゲルにおいて普遍的に存在するのか、また、どのようなメカニズムによって発現するのか、について明らかにすることを目指す。2021年度は、負のエネルギー弾性の存在を前提として、過去の高分子ゲル弾性の研究の再検証を行った。その結果、先行研究間に存在していた矛盾が、負のエネルギー弾性を考慮することにより解消されることを明らかにした。本成果は国際科学雑誌に掲載された。また、負のエネルギー弾性の普遍性についても調査を行った。具体的には、申請者らの先行研究ではテトラゲルを用いたが、新たに3分岐網目を持つ高分子ゲル (トリゲル) を用いて実験を行った。様々な網目構造を持つトリゲルのせん断弾性率の温度依存性を測定することにより、せん断弾性率に対する内部エネルギーとエントロピーの寄与を分離した。その結果、トリゲルにおける内部エネルギーの寄与は全て負であり、テトラゲルと同様に負のエネルギー弾性を持つことが明らかになった。さらに、この負のエネルギー弾性と網目構造の関係は、テトラゲルと同様であることも明らかにした。本成果については、学会発表を行い、第33回高分子ゲル研究討論会では最優秀演題賞を受賞した。以上の成果は、高分子ゲル弾性の本質的理解に大きく貢献することが期待される。