Creation of MOF nanosheets with variable electric conductivity depending on absorption of aromatic molecules for molecular sensing devices

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芳香族炭化水素は低濃度で健康被害を及ぼすため、短時間での高感度センシングが要求される。導電材料表面での分子吸着を直流電流値変化で検出する抵抗変化型機構が簡便且つ短時間検出が可能であり、注目される。しかし、低濃度検出が難しく、感度向上が課題である。本研究では、芳香族炭化水素を高選択・高感度に検出する抵抗変化型センサを実現しうるmetal-organic framework (MOF)ナノシートの創製を目的とする。その様なナノシートの創製に向けて、本研究では気液界面合成法を駆使し、導電性を有するMOFナノシートの作製を行った。2021年度、作製条件の系統的な変更によって、膜厚、シートサイズ、結晶性、配向性などのMOFナノシート形成が変化した。そのMOFナノシート形成の変化は電気導性に機微に影響する洞察を与えた。2022年度は、MOFナノシートの形成を制御し、所望のMOFナノシートを実現するため、気液界面での詳細なナノシート形成過程の解明を試みた。また、センサの原理確認をするため、ナノシート形成と電気伝導性の相関を詳細に調査した。気液界面においてMOFナノシートは、ラテラルサイズ及び膜厚の両方向に経時で成長することが明らかになった。また、そのMOFナノシートの結晶子サイズが電気伝導性に大きく影響することが確認された。さらに、気液界面のみにMOFナノシートが形成されるだけでなく、金属イオンを含む水溶液中(下層液)においてもMOFナノシートと同等の配位構造を有する結晶が生じ、気液界面に浮上することがわかった。下層液から浮上してきた結晶がMOFナノシートに含まれることで、MOFナノシートの電荷密度と電荷移動度が増大し、電気伝導度は一桁から二桁向上することが見いだされた。これらの成果をまとめた論文を国際科学誌に3件投稿し、そのうち1件掲載された(2023年4月現在2件査読中)。