Study of correlated electronic phenomena induced by electric quadrupolar degrees of freedom in nonmagnetic doublet ground state

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本研究では，非磁性基底二重項をとる新たな立方晶プラセオジム(Pr)化合物を探索し，四極子と伝導電子の相互作用による物性を系統的に捉えることを目的として，以下の2つの項目に着目して研究を行った。(1)Prの副格子がfcc構造をとるPrMgNi4の単結晶を作製し，物性測定を行った。私たちのこれまでの研究では，Prの結晶場基底状態は非磁性のΓ3二重項であるが，0.1 Kまで四極子秩序は観測されていない。そこで，0.3 Kまでの熱膨張と磁歪を測定した。得られる格子長の変化量ΔLから歪みはε≡ΔL/L0 となる。ゼロ磁場での熱膨張の温度変化では，5 K付近にブロードな山が現れる。これは，比熱で観測された二重項－三重項のSchottky異常と整合する。εの磁場に対する二階微分と四極子感受率χQは比例関係にあることから，温度を変えながら磁歪を測定することで四極子感受率の温度依存性を評価できる。磁歪係数dε/dBの0.6 T以下の傾きから，χQの温度変化は，磁場B || [100]では5 K以下で低温に向かって発散的に減少し, B || [111], T > 2 Kでは一定値に収束する。これは, 0.3 KまでΓ3型の四極子自由度が活性であることを示している。また, χQの増大は0.7 K以下で抑制されていることから四極子が凍結していると考えられる。(2)PrMgNi4と同型のPrCdNi4 を作製し，単結晶試料を初めて得た。私たちのグループによるこれまでの研究で，比熱の1 K付近に，相転移によるピークを観測し,電気抵抗率においても1 K付近に肩の異常を観測した。磁場による変化が小さいことから四極子の長距離秩序であると考えられる。日本原子力研究開発機構で中性子散乱実験を行い，転移温度の上下で強度差は誤差範囲内であった。よって，1 K付近の相転移は磁気転移ではないことを確かめた。