Global structure search of two-dimensional materials based on evolutionary algorithms and gaussian process regression

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進化的アルゴリズムとガウス過程回帰に基づく大域的構造探索プログラムGOFEEを用いて得られた銀(111)表面上シリセンの多数の安定構造を、先行研究で提案された構造と比較して未知の構造を探索した。4×4超構造として得られた3種類の構造のうち2つはα、β相としてよく知られた構造であったが、残りの1つは単位胞当り1つのシリコン原子を除いて自立型シリセンのバックル構造に近く、ディラックコーンの有無が興味深い。2√3×2√3超構造として長周期のハニカム格子状の突起を持つよく知られた構造に加えて、対称性の低下した最安定構造が得られ、後者は過去の理論研究とよく一致する。√13×√13超構造は銀[110]方向とシリコン[110]方向のなす角に応じてtype I, type IIの2種類に分類される。type II相として最安定構造とテトラマーで特徴付けられる準安定構造に加え、未報告と思われる準安定構造も得られた。type I相として単位胞当り突起を1個、2個、3個含む構造がエネルギー的に近い範囲で得られ、この特徴は実験的に構造決定が困難であったT相の特徴とよく一致している。またGOFEEを用いてボロフェンを水素化したボロファンの構造探索も行った。ボロファンは長周期秩序のないアモルファス構造を持つと考えられているため、電子状態計算を密度汎関数強束縛法で実行して安定構造の候補の生成を高速化した。パーシステントホモロジーに基づく構造解析プログラムHomCloudを用いて非自明なボロファンの構造的特徴を抽出した。さらに当初の研究計画にはなかった酸化物表面上のパラジウムクラスターやグラフェンナノリボンに担持したPt単原子の構造探索も行い、構造的特徴と触媒活性の関係を解析した。