量子ドットと発光ポリマーの協同作用を用いたハイブリッド発光ダイオードの研究

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2021年度までの研究成果において、量子ドットとポリマーブレンド層からなる発光層の厚さの性能の関係から発光層が薄い(20nm）以下の場合に電子バッファー層として用いたZnO界面で励起子消光が生じることが示唆された。一方で、量子ドットは少量でも高額である点と溶解性が低いことから従来のスピンコート法では30-50 nmの厚さを得ることが困難であると同時に、塗布時に9割以上を飛散しロスするため生産性にも重大な課題があった。特に、本研究で注目する青色の量子ドットは入手が困難であったことから、材料利用率の向上と厚膜化に代わる代替技術を検討した。本年度は新たに改良型のメニスカスコート法を開発しこれと転写法による膜厚制御と膜の均一化および材料利用率の向上を試みた。その結果、前年度までの1/4-1/6の使用量で同等な膜厚を製膜可能とした。また、ZnO／発光層界面での励起子消光を抑制するため、フェナントロリン系可溶性電子輸送材料を挿入しその上に上記手法を用いて発光層を製膜することで電子注入性の改善と発光位置の制御を行った。さらに、前年度まで正孔輸送性のポリマーであるPVCzをブレンドしていたが敢えて電気的にも光学的にも不活性で透明なPMMAと置き換え、PVCzを中間層として薄く挿入した結果、高電圧時にPVCzの発光が生じていた課題を解決し量子ドットのみの鮮明な発光が得られた。一方で、絶縁体を用いるため膜厚の制御についても検討を行った。その結果、電極を除くすべてを塗布プロセスで積層可能となった。そして、赤色の半導体量子ドットでは外部量子効率が0.6%程度から2.1%まで改善すると同時に動作電圧を2Vまで低減することが可能となった。青色の量子ドットを用いた素子においても4V以下で発光し、外部量子効率を0.8%から1.6%にほぼ倍増した。