結晶材料のフォノン熱伝導メカニズムに関する第一原理計算研究と低熱伝導率材料の探索

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令和４年度は、第一原理格子熱伝導率計算を系統的に行なった結果、格子熱伝導率計算そのものと、自動計算手順の両方それぞれに課題が見つかったため、それらに対する改善を行なった。多様な結晶に対して系統的に格子熱伝導率計算を行うためには、結晶の対称性を数値計算において正しく考慮することが理論予測にとって重要である。理論計算ソフトウエアの実装手順では、まず結晶対称性を考慮した数式を書き下し、次にそれをプログラム実装する。ただ、結晶対称性を考慮するために、必要な数値計算量が増えたり、プログラム実装に多大な労力を要したりする場合もあるため、目的に応じた適切なソフトウエアデザインを臨機応変に選ぶ必要がある。系統的な格子熱伝導率計算から得られた結果から、実空間の３次の力の定数を逆空間に変換するとき、今まで考慮していなかった計算箇所で結晶対称性の重要性が示唆されたため、実際にソフトウエア実装を行い、これを検証した。その結果、多様な結晶に対してより安定した格子熱伝導率計算が可能となることがわかった。一方、必要な計算量が増加したものの、第一原理格子熱伝導率計算のワークフロー全体では、計算量への影響は微小であることが確認されたため、今後この手法で格子熱伝導率計算を進めることとした。第一原理格子熱伝導率計算の手順では、最初に第一原理計算による結晶構造最適化を行う。自動計算環境を用いて、一万個の結晶構造にたいして第一原理計算による構造最適化を行った。一部の結晶では、構造最適化の失敗が疑われるケースが見つかったため、適切に失敗を判定するための仕組みを自動計算環境に導入した。