薄膜でのみ出現する新Ni酸化物超伝導のバルク体での実現

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本研究の目的はPr4Ni3O8及び(Ln,A)NiO2 (Ln=Nd,Pr, A=Sr,Ca)バルク体において高温超伝導を実現する事である。(Ln,A)NiO2は薄膜でのみ超伝導が発現する事が報告されているがバルク体で超伝導を実現できれば研究が飛躍的に進展し高温超伝導体と詳細に比較する事で高温超伝導機構の解明、更なる高Tc化の指針を得る事に大きく寄与する。Pr4Ni3O8超伝導化には適切なキャリア量調整が必要である。2つあるNiサイトの一方のみへの選択的元素置換によるキャリア量調整を試みた。本年度はTi,Crをドープした。KEK-PFにて行ったX線吸収微細構造(XAFS)実験の結果、それぞれTi4+,Cr3+として存在することが確かめられた。電気抵抗は金属的だが超伝導は確認されていない。次年度は引き続き新たなドーパントの探索を行うほか、ゼーベック係数の測定からキャリア量の変化を検証する。Niサイト元素置換では、2つあるNiサイトのうち一方のみを元素置換して、伝導面であるNiO2面をクリーンに保つことが望ましい。これを検証するためにJ-PARCにて粉末中性子回折(NPD)実験を行った。現在は実験で得たデータの解析中である。(Ln,A)NiO2本系が薄膜でしか超伝導を示さない原因として、バルク体ではNiO2面間に余剰酸素が残留しているためと推測している。今年度は(Ln,A)NiO2の組成においてLn＝Pr～Gdまでの一連の物質を合成した。Lnのイオン半径が小さくなるにつれ(Ln,A)NiO2合成に必要な還元アニール温度が低く出来ることが分かった。これは面間の酸素が脱離しやすくなっていると考えられ、Lnのイオン半径の小さい試料では、より残留酸素を除去しやすいことを意味している。次年度以降はこれら試料に対し独自のS処理の手法や合成条件の最適化により超伝導が発現するかを検証していく。