Development of f-f emission-type phosphors controlled by anion composition and arrangement within crystal structures

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今年度は、昨年度までに見出した複合アニオン化したf-f発光型蛍光体用ホスト物質について、試料の高純度化の検討を行った。1) OおよびFにより複合化されたオーリビリウス型酸フッ化物Bi2NbO5FおよびBi2TaO5Fについて、フッ化剤であるPVDFの混合比率を酸化物前駆体に対して幅広く変化させ、大気焼成を行った。酸化物前駆体のフッ素化処理において、最適とされた従来の混合比率（酸化物前駆体:PVDF=1:1~1:2）より混合比率を1:4まで増加させた結果、得られた試料はいずれもX線回折より単相かつ結晶性の高いオーリビリウス型相であり、酸素量は理論値とほぼ一致することを元素分析より確認した。さらに両試料の吸収スペクトルから算出したバンドギャップエネルギーは3.7～3.8eVであり、発光イオンのf-f発光に必要な近紫外光領域の励起が可能であることを確認した。2) OとNで複合化したペロブスカイト型酸窒化物LaZrO2Nについて、還元窒化による着色の抑制と高純度化について検討を行った。LaZrO2Nでは、焼成時間の増加に伴い、酸化物相のLa2Zr2O7の減少とLaZrO2N相の生成が確認できるが、過剰な窒化による着色と還元窒化に必要な活性金属に由来するMg2+のLaZrO2N相への固溶が同時に進行することを確認した。このため、高純度のLaZrO2N相の生成には焼成時間の精密な制御が必要であることがわかった。3) OとNで複合化したペロブスカイト型酸窒化物LaHfO2Nについて、水溶液プロセスで合成したアモルファス酸化物前駆体を用いて還元窒化処理を行ったところ、最適窒化条件において単相かつ着色のない高純度試料の生成を確認した。また、試料の吸収スペクトルから算出したバンドギャップエネルギーは3.9eVであり、発光イオンのf-f発光に必要な近紫外光領域の励起が可能であることを確認した。