Development the coupled cluster theory for strongly correlated systems and applications for chemical reactions

发展强相关系统的耦合簇理论和化学反应的应用

• 批准号: 21K04978
• 负责人: 福田 良一
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04978/
• 关键词: 計算化学; 量子化学; 化学反応; 電子状態

化学結合の組み換えの記述には、強い電子相関の記述が必須であり、多参照波動関数法やbroken symmetry法が用いられる。一方で単参照coupled-cluster(CC)法は動的電子相関の記述に優れているが、最近の研究で、CCSD法に関連したantisymmetric product of one reference orbital geminal (AP1roG)/pair coupled-cluster double (pCCD)と呼ばれる方法により、強い電子相関を定性的に記述できる可能性が示されている。本研究では、SAC-CIプログラムを基にAP1roG/pCCDの解析的エネルギー微分法を実装しGaussianプログラムの分子構造最適化手法と合わせて、分子の安定構造や遷移状態の構造最適化を行い、AP1roG/pCCDの現実の化学反応への適用可能性を調べた。pCCDはCCDやCCSDより少ない自由度しか考慮していないが、結合解離などの強い電子相関を良く記述する。例えば、エチレン分子の2重結合回りの捻りについてのポテンシャルエネルギー曲線を見ると、CCSDでは、90°が尖点となるがpCCDはCASSCFと同様の滑らかな曲線を得た。しかしながら、pCCDエネルギーは軌道のユニタリー変換に対して不変ではない。分子構造の最適化を行う場合、何らかの方法で軌道を決める必要がある。そこでMinimal orbital deformation (MOD)法を用いる事でスムーズなポテンシャルエネルギー面を得ることができた。AP1roG/pCCDとそれに関連した近似法の解析的エネルギー微分と分子構造最適化法を実装し、幾つかの化学反応系に応用した。実験値やその他の計算法と比較すると、AP1roG/pCCDとその関連手法は、定性的～半定量的に正しい結果を得た。

The chemical combination method is used to record the data, and the multi-reference wave number method and the broken symmetry method are used to record the data. One party uses the coupled-cluster (CC) method as a reference to record the performance of the computer, recent research, CCSD, antisymmetric product of one reference orbital geminal (AP1roG)

项目成果

An analysis of valence electronic structure from a viewpoint of resonance theory: Tautomerization of formamide and diazadiboretidine

从共振理论角度分析价电子结构：甲酰胺与二氮杂二硼烷的互变异构

• DOI: 10.1002/jcc.26703
• 发表时间: 2021
• 期刊: Journal of Computational Chemistry
• 影响因子: 3
• 作者: Nakatani Kaho;Higashi Masahiro;Fukuda Ryoichi;Sato Hirofumi
• 通讯作者: Sato Hirofumi

Oxidation and Storage Mechanisms for Nitrogen Oxides on Variously Terminated (001) Surfaces of SrFeO3-δ and Sr3Fe2O7-δ Perovskites

SrFeO3-δ和Sr3Fe2O7-δ钙钛矿不同端接(001)表面上氮氧化物的氧化和存储机制

• DOI: 10.1021/acsami.0c20724
• 发表时间: 2021
• 期刊: ACS Applied Materials & Interfaces
• 影响因子: 9.5
• 作者: Takamatsu Akihiko;Tamai Kazuki;Hosokawa Saburo;Tanaka Tsunehiro;Ehara Masahiro;Fukuda Ryoichi
• 通讯作者: Fukuda Ryoichi

Pair coupled-cluster 法の解析的エネルギー微分法と分子構造最適化

解析能量微分法与偶耦合团簇法分子结构优化

• 发表时间: 2021
• 作者: Ogawa Naoto;Goto Mirei;Iio Shouichiro;Kitahora Takaya;Choi Young-Do;Inagaki Morihito;福田良一
• 通讯作者: 福田良一