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Molecular Science of Methanol Synthesis by CO2 Hydrogenation using Zirconia-Based Catalysts

使用氧化锆基催化剂进行 CO2 加氢合成甲醇的分子科学

基本信息

批准号：
21K04988
负责人：
城塚達也
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Ibaraki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は分子科学の立場から実験家（研究分担者：北海道大学多田昌平助教）と連携してジルコニア系触媒を用いたCO2水素化によるメタノール合成の触媒反応機構を第一原理計算により解明することである。本研究では、吸着から始まる一連の化学反応の理解に、理論と実験の両面から取り組む。得られた知見を基に、表面構造・結晶性・クラスター依存性などの分子科学を探求し、より高性能な触媒開発を目指す。まず、ZnZrOxやInZrOxなどのジルコニア系固溶体触媒における吸着構造・エネルギーや反応機構を検討した。ZnZrOxでは計算の結果、クラスター中のZn種はZnZrOx表面で容易に露出することがわかった。この結果は実験結果と一致し、Zn種がZnZrOx表面に偏在し、表面付近に析出したことが示唆された。更に、この研究をCuZrOx固溶体触媒によるアリールボロン酸とイミダゾールのクロスカップリングにも発展させることに成功した。続いて、ジルコニア系触媒における表面アモルファス性とヒドロキシ基の影響を解析した。アニーリングによりバルクジルコニアのアモルファス構造を作成した。動径分布関数などを実験と比較したところ良い一致を示したため、アモルファス表面を作成した。CO2の吸着を調べたところアモルファス構造により吸着が弱まることが確認され、実験結果を説明することに成功した。シミュレーションの結果得られたヒドロキシ基を実験と比較すると比較的良い一致を示した。ヒドロキシ化された表面と結晶表面におけるCO2水素化の反応物と生成物の吸着は大きな変化が見られなかった。

The purpose of this study is to investigate the mechanism of catalytic reaction in the synthesis of CO2 from the standpoint of molecular science (research collaborator: Professor Shigeo Tada, Hokkaido University) and to investigate the mechanism of catalytic reaction in the synthesis of CO2. In this study, the understanding, theory and theory of chemical reactions were studied. The results show that the molecular science of the base, surface structure, crystallinity, and dependence of the catalyst development is very important. The adsorption structure and reaction mechanism of ZnZrOx and InZrOx solid solution catalysts were investigated. The Zn species in ZnZrOx are easily exposed as a result of calculation. The results are consistent with those of ZnZrOx. Zn species are deposited on the surface of ZnZrOx. In addition, the study of CuZrOx solid solution catalyst was successful. Analysis of the influence of the catalyst on the surface properties of the catalyst The structure of the mobile phone is completed. Dynamic diameter distribution is the result of a comparison between the two. CO2 absorption is regulated by the structure, absorption is weak, absorption is confirmed, and the results are explained. The results of this study were consistent with those of the previous study. The surface of CO2 hydrate and the product of CO2 hydrate and the adsorption of CO2 hydrate and CO2 hydrate