アニオン共重合によるABC配列制御高分子の精密合成と天然模倣接着ゴムの創出

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本研究では、モノマー配列を簡便に制御する技術を確立し、配列に由来する特性との相関を解明することで、機能性材料の新しい設計指針を獲得することを目指している。特に、１分子からEt-Stとなる２成分の繰り返し構造を与える1-フェニル-1,3-ジエン誘導体類に着眼し、DPEとのアニオン共重合によりABC(Et-St-DPE)３成分系配列制御ポリマーを合成可能にする手法の開発という挑戦的な課題に取り組んでいる。2022年度では、1-フェニル-1,3-ブタジエン(1-PBE)と1,1-ジフェニルエチレン(DPE)との交互共重合およびカテコール基を有する1-PBE誘導体の重合性を評価した。アニオン共重合では温度・溶媒・DPE当量・濃度・対カチオンなど種々の条件下で行い、得られたポリマーの交互性を調査した。その結果、THF中、-40°CでDPE当量を15とすることで、構造の明確な共重合体が得られることを明らかにした。加えて、得られたポリマーの水素添加反応は副反応なく進行することが確認でき、３成分形ABC配列制御ポリマーが得られていることを確認している。また、カテコール含有1-PBE誘導体に関しては、モノマーの合成方法を確立するとともに、その重合がTHF中で定量的に進行することがわかった。さらに、得られたポリマーはジエン誘導体でありながら室温付近にガラス転移温度を有していることがわかり、当初の予定通り、スチレンの代替材料として利用できる可能性が示唆された。これらの結果は、当初計画していた研究計画にほぼ基づいており、おおむね良好な結果が得られている。