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熱アシスト効果に基づく多孔性金属錯体光触媒の高活性化

基于热辅助效应的多孔金属配合物光催化剂的高活化

基本信息

批准号：
21K05231
负责人：
堀内悠
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Osaka Metropolitan University (2022)Osaka Prefecture University (2021)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

無尽蔵な太陽光エネルギーを水素エネルギーへと変換することが可能な、光触媒を利用する太陽光水分解系の構築は、現在のエネルギー問題の解決策として有望視されている。多孔性金属錯体（PCP）光触媒は、その有機-無機ハイブリッド骨格に基づくユニークな光機能性を基盤として、当該反応を促進できることが見出されてきたが、実用化に資する高い反応効率を実現するに至っていない。本申請課題では、PCPの骨格のフレキシブル性に着目し、熱印加によりアシストされる架橋性有機配位子の解離促進を通した、配位不飽和サイトの形成、物質拡散経路の拡大、およびその配位不飽和サイトへの位置選択的助触媒固定化を検討し、光触媒反応の高効率化を進めている。2022年度は、Ti系PCP光触媒に対する新たな配位不飽和サイトの形成技術として、酸処理による配位子欠陥の制御を検討するとともに、生成した配位不飽和サイトへの各種遷移金属種による修飾の影響を評価した。その結果、塩酸処理を施すことにより、Ti系PCP光触媒への配位子欠陥の導入に成功するとともに、欠陥導入による光触媒水素生成活性の向上を実現した。また、各種遷移金属種による配位不飽和サイトの修飾においては、Zr種による修飾が有効であることを見出した。今後は、1、2年目で得られた知見を統合した、熱アシスト条件下での助触媒の固定化を行うことで、均一かつ効果的な反応サイトの創出を検討し、引き続き、熱アシスト効果を利用する助触媒担持のコンセプトの有効性の検証を行っていくとともに、最終的に、高効率PCP光触媒の開発の実現につなげる。

The solution to the problem of solar photodegradation is expected to be discussed. Porous metal complexes (PCP) photocatalysts are based on organic-inorganic mixtures and exhibit high photofunctional properties when the reaction is promoted. The object of the present application is to improve the catalytic properties of PCP, promote the dissociation of bridging organic ligands, form coordinately unsaturated ligands, enlarge the dispersion path of substances, investigate the immobilization of cocatalysts for the selection of the positions of coordinately unsaturated ligands, and improve the efficiency of photocatalyst reaction. In 2022, Ti-based PCP photocatalyst was used to evaluate the effects of modification on the formation of new coordination unsaturations, acid treatment, and control of ligand deficiency. As a result, the photocatalytic activity of Ti-based PCP was improved due to the lack of ligand introduction. Moreover, it has been shown that the modification of coordinately unsaturated surfactants on various migrating metal species is effective, as is the modification of Zr species. In the future, the first and second years will be the first to realize the integration of knowledge, the immobilization of cocatalyst under thermal conditions, the development of uniform and effective catalyst support, the introduction of heat, the utilization of thermal conditions, the development of high efficiency PCP photocatalyst.