Hole-induced plasmonic photocatalyst electrode for near-infrared utilized solar hydrogen production

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多くのホットキャリア移動型プラズモニック光触媒で共通である光捕集－ホットキャリア注入－電荷分離からなる一連の物理プロセスの効率向上のための指針を得るため、最も代表的なプラズモニック光触媒である金ナノ粒子担持酸化チタン（Au/TiO2）において未解明であったTiO2結晶型効果の原因を検討した。担持されたAuナノ粒子の形状およびTiO2との接合界面を詳細に解析した結果、Au(111)面の結晶格子4つ分とルチル型TiO2（110）面の結晶格子3つ分が、ドメインマッチング（DM）によるヘテロエピタキシャル（HEPI）接合を形成することで、金ナノ粒子に異方性（ファセット化）が誘起されることが明らかとなった。FDTD法を用いた理論計算により、金ナノ粒子のファセット化で酸化チタンとの界面に強い局所電場が誘起される結果、プラズモニック光触媒の活性が大幅に増大することが明らかになった。この設計指針を元に、担体であるR-TiO2を（110）面が支配的であるナノロッドとすることで、90％を超えるファセット化確率と3－4倍の活性向上を達成した。HEPI接合の形成は、バルクではミスマッチが0.3％未満でしか形成されないのに対し、ナノ粒子間では数％のミスマッチも許容される。さらに、ドメインマッチングにより、その組み合わせの可能性が飛躍的に増大することから、非常に多くの材料の間でのHEPI形成が期待できる。これにより、プラズモニック光触媒の可能性を大きく広げることが出来たと考えている。