Formation mechanism of polymersome studied by microscopy

显微镜研究聚合物囊泡的形成机制

基本信息

批准号：
20K15337
负责人：
高橋倫太郎
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、高分子ベシクルがどのようなメカニズムで形成されるかを解明することを目的とする。そのために、溶液状態での透過型電子顕微鏡 (LP-TEM) 観察と時間分解小角X線散乱 (TR-SAXS) 測定を行うことにより高分子ベシクルが形成する過程をその場で観察することを試みてきた。これまでのTR-SAXS測定によって、球状ミセル→棒状ミセル→ディスク状ミセル→ベシクルと形態が変化してベシクルが形成されることを明らかにした。その一方で、LP-TEM観察は、(1) サンプル溶液を測定用のセル（グリッド）に再現性よく均一に所望の量を乗せることが困難で、(2) 溶媒の電子密度が高く明瞭な像が観察できず、(3) ミセル・ベシクルのブラウン運動が速いためにそれらを追跡するのが困難であった。そのため、ベシクル形成過程を完全に観察することには至っていない。R4度は、LP-TEM観察におけるこれら課題を解決するために、これまでに使用してきた溶媒よりも高粘度で、電子密度の低い溶媒（1-Butyl-3-methylimidazolium Hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]）にモデル粒子（ポリエチレングリコールとポリ(2-ヒドロキシエチルメタクリレート)から成るブロック共重合体のミセル）を対象として実験を行った。また、サンプル作製時にテトラヒドロキシフラン等の揮発性有機溶剤と、上記の高分子溶液を混合し、その溶液をグリッド上に滴下して減圧することにより、高分子と不揮発性の[BMIM][PF6]がグリッド上に残り、LP-TEM観察に適した液量を比較的再現性良くグリッド上に乗せることができた。このようにして、これまでよりも明瞭にミセルがブラウン運動する様子をLP-TEMによって観察することができた。

这项研究旨在阐明形成聚合物囊泡的机制。为此，我们试图通过在溶液和时间分辨的小角度X射线散射（TR-SAX）测量中进行透射电子显微镜（LP-TEM）观测来观察聚合物囊泡形成的过程。先前的TR-saxs测量结果表明，囊泡是通过改变球形胶束的形态而形成的囊泡→杆胶束→盘胶束→囊泡。另一方面，LP-TEM观察结果很难（1）（1）以可重复的方式将样品溶液均匀地应用于测量池（网格），（2）将溶剂的高电子密度和（3）固定到高电子密度和（3）上，并且由于米粉小囊泡的快速棕色运动而导致它们。因此，尚未完全观察到囊泡形成过程。 To solve these problems in LP-TEM observation, we conducted an experiment on model particles (a block copolymer micelle made of polyethylene glycol and poly(2-hydroxyethyl methacrylate)) on a solvent with a higher viscosity than the solvent used so far (1-Butyl-3-methylimidazolium Hexafluorophosphate; [BMIM][PF6]) with较低的电子密度溶剂（1-丁基-3-甲基咪唑唑唑唑磺酸磷酸盐； [BMIM] [PF6]）。 Furthermore, when preparing the sample, the above-mentioned polymer solution was mixed with a volatile organic solvent such as tetrahydroxyfuran, and the above-mentioned polymer solution was added dropwise onto the grid to reduce pressure, resulting in the polymer and nonvolatile [BMIM][PF6] remaining on the grid, allowing a liquid volume suitable for LP-TEM observation to be placed on the网格具有相对可重现的特性。这样，与使用LP-TEM之前相比，可以更清楚地观察胶束的布朗运动。

项目成果

期刊论文数量（13）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

三元ブロック共重合体の重合誘起自己組織化によるイオンゲルの作製

三元嵌段共聚物聚合诱导自组装制备离子凝胶

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
山中理久;鳴瀧彩絵;高橋倫太郎
通讯作者：
高橋倫太郎

フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンから成るランダム共重合体のイオン液体中における会合挙動

偏氟乙烯与六氟丙烯无规共聚物在离子液体中的缔合行为

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
青樹昂汰;高橋倫太郎;鳴瀧彩絵
通讯作者：
鳴瀧彩絵

ESRF-The European Synchrotron(フランス)

ESRF-欧洲同步加速器（法国）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Observing the vesicle formation by time-resolved small-angle X-ray scattering

通过时间分辨小角 X 射线散射观察囊泡形成

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Taguchi Ryo;Akamatsu Norihisa;Kuwahara Kohei;Tokumitsu Kayoko;Kobayashi Yoshiaki;Kishino Masayuki;Yaegashi Keita;Takeya Jun;Shishido Atsushi;Rintaro Takahashi
通讯作者：
Rintaro Takahashi

In Situ Monitoring of Polymerization-Induced Self-Assembly and Gelation During the Synthesis of Triblock Copolymers via Time-Resolved Small-Angle X-ray Scattering and Rheology