Development of theories for strongly correlated materials design

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本研究では、動的平均場法を用いた強相関化合物の第一原理計算法（DFT+DMFT法）の発展とその応用に取り組む。全研究期間を通した研究計画は、DFT+DMFT法に関連した理論構築とその適用範囲を検証する“基礎”と適用限界の範囲で強相関化合物の物質設計に応用する“応用”に分かれる。そのうち、本年度は基礎に取り組み、以下の成果を得た。4f電子を含む希土類化合物は、4f電子の軌道角運動量L=3と強いスピン・軌道結合に起因した多極子の自由度を持ち、低温で様々な相転移を示す。実際に観測される多極子秩序は、転移温度が1～10ケルビン程度と小さく、また、多体効果が重要であるため、第一原理計算によって導出することは難しい。本研究では、DFT+DMFT法を応用し、我々が考案したスピン・軌道感受率の簡易計算公式を用いることで、多極子感受率および多極子相互作用の計算を実行した。具体的には、多極子秩序の典型物質であるCeB6を対象として、第一原理計算による電子構造と4f電子の軌道自由度を正確に考慮した。相互作用には回転対称性のあるスレーター型の相互作用を用い、結晶の対称性を壊さないように注意して多体効果を扱った。これにより、対称性から許される全ての多極子感受率および多極子相互作用を得た。その結果、実際のCeB6で観測されている反強四極子秩序を再現することに成功し、その転移温度も実験と同程度の大きさとなった。この結果は、DFT+DMFT法に基づく我々の計算の信頼性を示しており、今後、より複雑な希土類化合物の多極子秩序を議論する際の基礎となる。この成果を論文にまとめ投稿した。