Non-equilibrium kinetics of phase transition under adiabatic processes in Fe-based magnetocaloric compounds

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巨大磁気熱量効果を示すFe系遍歴電子メタ磁性材料において、磁気熱量効果の指標の一つとされる「断熱温度変化」に注目し、i) 物理的な素過程としての断熱変化が、遍歴電子メタ磁性転移としてどのようなプロセスで達成されるか、また、ii)応用上、磁気冷凍サイクルを形成する上で必要となる断熱過程が、他のサイクル過程にどのように連結するか、という、基礎と応用の両面から、断熱温度変化過程を追求することが本研究の主眼である。初年度は、まず、従来の観測では専ら温度変化だけが取り沙汰されてきた磁場中断熱過程において、どのような磁気状態を経るのか把握するために、断熱磁場印加/除去過程において温度変化と同時に磁化率測定を実施した。これにより断熱過程の始/終状態をアサインしたところ、等磁場温度変化下での平衡状態とは異なる変化パスを経ることがわかった。また、一旦、平衡過程により到達した磁気状態に断熱過程を加えると、元の状態に可逆的にもどることなく、断熱過程でのみ到達できる状態に落ち込むことがわかった。今後は、断熱温度過程の始状態と終状態で磁気相が異なる場合に、平衡過程であれば核生成・成長により達成する２相共存プロセスをどのように経ていくのか追求していく。本年度はこの点について、理論的な考察を加えるため、磁化曲線へのフィッティングから、自由エネルギー F のランダウ展開係数を決定し、断熱温度変化過程での自由エネルギー曲線の変化をフォローした。この方式では、現時点では、２相共存を無視しているため、実験との対応が必ずしも正確ではないが、断熱温度変化過程では印加磁場を減少させているにもかかわらず強磁性が強まるという特殊な状況が、F-温度-磁場曲面でどのようにトレースされることになるか俯瞰的に全容を把握することができた。次年度以降ではこれらの結果を磁気ドメイン観察など（本年度は観察法を確立）につなげていく。