光触媒表面に固定化されたリン酸系官能基を介するマストランスファー促進の学理構築

光催化剂表面固定化磷酸官能团促进传质理论的建立

• 批准号: 21H01715
• 负责人: 影島 洋介
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Shinshu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01715/
• 关键词: 光触媒; 水分解; リン酸系官能基; マストランスファー; シランカップリング修飾

本研究では、光触媒粉末表面に固定化したリン酸系官能基を介した反応物マストランスファーの促進に関する、新たな学理構築を目的とする。既往の「水分解用光触媒の開発」は「材料そのものの開発」が主流であり、「溶液内での物理化学現象」の理解・制御はほとんど見落とされてきた。最近、ホスホン基を有するシランカップリング剤を光触媒表面に修飾することで、ホスホン基がプロトン供給を促進し、水からの水素生成活性を向上可能であることを見出した。固液界面での物理化学現象(反応物拡散)の促進を目指す、「光触媒研究」における新たな学問領域の開拓に資すると期待できる。本年度は、昨年度に引き続き「１．ホスホン基を介した反応促進の機構解明」を進めるとともに、「２．様々な光触媒材料に対する適用可能性の検証」を行った。１の検討では、ホスホン基を有するシランカップリング剤を修飾したLa,Rh共ドープSrTiO3 (La,Rh:STO)粉末を用い、水素生成速度や光触媒粉末のゼータ電位のpH依存性を評価した。加えて、回転ディスク電極 (RDE) を用いた対流ボルタンメトリーに基づいて、活性点近傍でのプロトン供給の促進や緩衝作用について考察した。この時、光触媒反応駆動時のホスホン基が関与する現象を、電気化学測定時の電極近傍で再現するためには、導電担体材料と活性点の表面積の比率が重要なパラメータであることが明らかになった。他方、昨年度までの検討において、近赤外領域の長波長光まで吸収可能な水素生成用Cu2(Sn,Ge)S3 (CTGS)光触媒粉末に対しても、ホスホン基修飾が有効であることが分かっている。２の検討では、新たなCTGS粉末の合成ルートを開発することで、更なる活性向上が可能であることを見出した。これらの成果の一部は既に国内学会・国際学会において報告しており、また既に国際学術誌に採択されているものもある。

This study aims to improve the surface immobilization of photocatalyst powder by using acid functional groups as a mediator and to construct a new theory. The previous "development of photocatalyst for water decomposition" has changed from "development of materials" to "understanding of physical and chemical phenomena in solution". Recently, there has been an increase in the activity of water generation in photocatalyst surface modification. The promotion of physico-chemical phenomena at the solid-liquid interface (anti-dispersion) is expected, and new research fields are expected in the field of photocatalyst research. This year, we will introduce the following topics: "1. Mechanism of Photocatalytic Material Promotion","2. Feasibility of Photocatalytic Material Application". 1. To evaluate the pH dependence of SrTiO3 (La,Rh:STO) powder, the rate of water element formation and the potential of photocatalyst powder. In addition, the electrode (RDE) can be used to investigate the effect of current on the substrate and the buffer effect of current supply near the active site. The ratio of the surface area of the conductive support material to the active site is important for the electrode proximity during electrochemical measurement. In other words, in the past year's research, long-wavelength light absorption in the near-infrared field may be possible. Cu2 (Sn,Ge)S3 (CTGS) photocatalyst powder for water element generation is suitable for chemical and inorganic modification. 2. The synthesis of new CTGS powders is possible. The first part of the achievements is the report of the national society and the international society, and the second part is the collection of the international academic journal.

项目成果

Hydrogen evolution and electric power generation through photoelectrochemical oxidation of cellulose dissolved in aqueous solution

• DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122431
• 发表时间: 2023-02
• 期刊: Applied Catalysis B: Environmental
• 作者: Yosuke Kageshima;Hiromasa Wada;Katsuya Teshima;Hiromasa Nishikiori

人工光合成を志向した光電極の開発

针对人工光合作用的光电极的开发

• 发表时间: 2022
• 作者: Yabushita Mizuho;Yoshida Motohiro;Osuga Ryota;Muto Fumiya;Iguchi Shoji;Yasuda Shuhei;Neya Atsushi;Horie Mami;Maki Sachiko;Kanie Kiyoshi;Yamanaka Ichiro;Yokoi Toshiyuki;Muramatsu Atsushi;影島洋介
• 通讯作者: 影島洋介

液相中セルロースの光電気化学的酸化分解を利用した発電及び水素生成

利用液相纤维素光电化学氧化分解发电和制氢

• 发表时间: 2022
• 作者: 山下 洋市;中尾 陽佑;山尾 宣暢;宮田 辰徳;福田 有嘉子;中田 捷太;池上 康寛;白木川 奈菜;井嶋 博之;馬場 秀夫;和田裕誠，影島洋介，錦織広昌
• 通讯作者: 和田裕誠，影島洋介，錦織広昌

錯体重合法をベースに合成したCu2SnxGe1-xS3粉末による光電気化学的な水素生成

基于复合聚合法合成的Cu2SnxGe1-xS3粉末光电化学制氢

• 发表时间: 2022
• 作者: 重本 真;稲葉 優文;中野 道彦;末廣 純也;大岡祐介，志賀奏太，影島洋介，熊谷啓，手嶋勝弥，堂免一成，錦織広昌
• 通讯作者: 大岡祐介，志賀奏太，影島洋介，熊谷啓，手嶋勝弥，堂免一成，錦織広昌

可視光応答性光アノードを用いた液相中セルロースの直接酸化

使用可见光响应光电阳极直接氧化液相纤维素

• 发表时间: 2023
• 作者: Chudatemiya Vorakit;Tsukada Mio;Nagakari Hiroki;Kikkawa Soichi;Hirayama Jun;Nakatani Naoki;Yamamoto Takafumi;Yamazoe Seiji;太田亘，和田裕誠，影島洋介，手嶋勝弥，錦織広昌
• 通讯作者: 太田亘，和田裕誠，影島洋介，手嶋勝弥，錦織広昌