THzメタマテリアル共振器によるフォノン強結合状態の実現と物性制御への応用

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本研究では、テラヘルツ（THz）周波数帯の「電磁場の量子揺らぎ」（ゼロ点振動場）やレーザーから発生したテラヘルツ波を、金属メタマテリアル共振器（キャビティ）を通して閉じ込め、物質中のフォノン（格子振動）やマグノン（スピン集団運動）との強結合状態を実現することで物性の制御を目指している。これまでにハロゲン化ペロブスカイト半導体のCH3NH3PbI3の0.95THzのフォノン（Pb-I-Pb結合の振動）をナノ構造の分割リング共鳴器（SRR）で真空光子に結合した。SRRのギャップを100nmに狭めて超強結合筐体を実現し、SRRの吸収ピークの周波数がフォノン周波数と等しいときにラビ分裂を観測した（Phys. Rev. Research 3, L032021（2021））。さらに、マグノンとテラヘルツ波の高効率な結合を目指し、らせん型の金属アンテナを作製した。これにより、傾角反強磁性体HoFeO3における、テラヘルツ磁場とマグノンを高効率に結合させ、大きな磁化変化をもたらすことを観測した（Nature Communications 14, 1795（2023））。観測したファラデー回転信号の周波数スペクトルには、強磁性ベクトルMの基準振動に対し2倍、3倍の周波数に対応する非線形な振動を意味する明瞭なピーク構造が含まれることがわかった。従来の研究でも２倍波のスピン振動が観測される例はあったが、理論的に反強磁性ベクトルの基準振動も強磁性ベクトルの２倍の周波数を持つため、非線形性を示す十分な証拠はなかった。今回、３倍波の非線形信号を観測できたことにより、強磁性ベクトルMの振動の非線形性が明らかとなった。またジャロシンスキー・守谷相互作用によって反転対称性の破れたスピン系の磁気秩序と対応する系のエネルギーが高周波成分発生の選択則を決定することを理論的に示した。