Elucidation of the valence fluctuation / transition mechanism of rare-earth compounds by means of composite resonant X-ray spectroscopy measurements and Bayesian inference

通过复合共振X射线光谱测量和贝叶斯推理阐明稀土化合物的价态涨落/跃迁机制

• 批准号: 21H03739
• 负责人: 三村 功次郎
• 金额: $ 10.98万
• 依托单位: Osaka Metropolitan University (2022-2023)Osaka Prefecture University (2021)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H03739/
• 关键词: X線分光; ベイズ推定; 不純物アンダーソン模型; 希土類化合物; 電子状態

Eu 4f-5d電子間のクーロン斥力 (Ufd) は、近年報告された価数揺らぎに起因した新奇量子臨界現象の鍵であり、その定量評価が急務である。本研究では、共鳴硬X線光電子分光 (共鳴HAXPES)，共鳴X線発光分光 (共鳴XES)，部分蛍光収量X線吸収分光 (HERFD-XAS) からなる複合計測システムを構築し、Eu化合物に対して試料個体差の影響を完全に排除したスペクトル観測を行う。励起の素過程が異なる各スペクトルを不純物模型に根ざしたベイズ推定により画一的に再現し、Ufdを含む確度の高い物理パラメータを決定する。決定された物理パラメータがEu化合物の価数揺らぎ・価数転移、特に量子臨界現象の発現にいかに関与しているのか、その物理的描像を解明する。本年度は、EuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2について単結晶育成を行った。SPring-8 BL09XUの高エネルギー分解能HAXPES装置にX線発光分光器を組み込み、複合計測システムを構築した。そして、放射光を用いて本システムの調整・性能評価を行った後、SPring-8 BL09XUの光学系とHAXPES制御系、XES制御系を同期制御した複合自動計測化を達成した。構築された複合計測システムを使用して、EuNi2(P0.9Ge0.1)2に対して試験計測を行い、Eu 2p3/2 → 5d吸収領域における明瞭な共鳴現象を確認するに至った。またスペクトル解析については、2次光学過程である共鳴HAXPESおよび共鳴XESスペクトルを効率よく解析する必要がある。そのため、科研費にてワークステーションを購入し、高温のレプリカを用いた事前スイープと共役勾配法を組み合わせた効率的な数値アルゴリズムを導入している段階にある。

欧盟4F-5D电子之间的库仑排斥（UFD）是近年来报道的价波动引起的新型量子关键现象的关键，并且对其进行定量评估是紧迫的。在这项研究中，一个复杂的测量系统包括共振硬X射线光电子光谱（共振HAXPES），谐振X射线发射光谱（共振XES）和部分荧光X射线X射线吸收光谱（HERFD-XAS），从而构建了造成的效果。每个具有不同激发基本过程的光谱都通过扎根于杂质模型的贝叶斯估计均匀地重现，并确定了包括UFD在内的高度准确的物理参数。我们将阐明确定的物理参数如何参与欧盟化合物的价波动和价转换，尤其是量子关键现象的表现的物理图像。今年，在EUNI2（P1-XGEX）2和EUNI2（SI1-XGEX）2上生长单晶。将X射线发射光谱仪纳入了Spring-8 BL09XU的高能分辨率HAXPES设备中，以构建复合测量系统。在使用同步加速器辐射调整和评估该系统的性能之后，通过同步Spring-8 BL09XU，HAXPES控制系统和XES控制系统的光学系统来实现合并的自动测量。使用构造的复合测量系统，对EUNI2（P0.9GE0.1）2进行了测试测量，并在EU 2P3/2→5D吸收区域中确认了清晰的共振现象。此外，对于光谱分析，有必要有效分析共振haxpes和共振XES光谱，这些光谱是次级光学过程。因此，该公司在科学技术研究所购买了一个工作站，目前正在引入一种有效的数值算法，该算法使用高温复制品和共轭梯度方法结合了扫描前的扫描。

项目成果

高エネルギー分解能蛍光検出X線吸収分光によるEuNi2(P1-xGex)2 (x = 0, 0.1, 0.2) のEu価数状態の研究

高能分辨率荧光检测X射线吸收光谱研究EuNi2(P1-xGex)2 (x = 0, 0.1, 0.2)的Eu价态

• 发表时间: 2022
• 作者: Ayaka;Kuroda and Shun Watanabe;eds.;井上賢太，田村浩太郎，井角 元，柴垣善則，浜原健太，保井 晃，雀部矩正，水牧仁一朗，河村直己，池永英司，筒井智嗣，佐藤 仁，光田暁弘，和田裕文，魚住孝幸，三村功次郎;松尾 瑞穂;Y. Nambu;河口範明，加藤匠，中内大介，柳田健之;田村浩太郎，下笠諒平，井角 元，井上賢太，浜原健太，河村直己，雀部矩正，水牧仁一朗，光田暁弘，和田裕文，魚住孝幸，三村功次郎
• 通讯作者: 田村浩太郎，下笠諒平，井角 元，井上賢太，浜原健太，河村直己，雀部矩正，水牧仁一朗，光田暁弘，和田裕文，魚住孝幸，三村功次郎

高圧力下におけるYbPdの価数秩序の崩壊と量子価数揺らぎの誘起

高压下YbPd中价态崩塌和量子价涨落的诱导

• 发表时间: 2022
• 期刊: 高圧力の科学と技術
• 作者: 光田暁弘;大山耕平;和田裕文;平尾直久;河口沙織;大石泰生;郷地順;上床美也
• 通讯作者: 上床美也

Electronic Structure of Covalent-Chain Antiferromagnets TlFeX2 (X = S, Se) Studied by HAXPES

HAXPES 研究的共价链反铁磁体 TlFeX2 (X = S, Se) 的电子结构

• 发表时间: 2022
• 作者: Tomoki Shinozuka;Kenta Inoue;Kenta Hamahara;Norimasa Sasabe;YongGu Shim;Kazuki Wakita;Zakir Jahangirli;Imameddin Amiraslanov;Akira Yasui;Nazim Mamedov;and Kojiro Mimura
• 通讯作者: and Kojiro Mimura

Relation of Ce 4f-5d Coulomb Repulsion in Quantum Critical Phenomena of Ce122 Studied by Resonant Hard X-ray Photoemission Spectroscopy

共振硬X射线光电子能谱研究Ce122量子临界现象中Ce 4f-5d库仑斥力的关系

• 发表时间: 2021
• 作者: Kojiro Mimura;Gen Isumi;Masaichiro Mizumaki;Norimasa Sasabe;Akira Yasui;Yu Akedo;Taku Kawabata;Ryohei Shimokasa;Yoshinori Shibagaki;Naomi Kawamura;Eiji Ikenaga;Satoshi Tsutsui;Hitoshi Sato;Takayuki Uozumi;Tatsuma D. Matsuda;and Yoshichika O
• 通讯作者: and Yoshichika O

共鳴硬X線光電子分光入門 ~ 強相関4f電子系物質を中心に

共振硬X射线光电子能谱简介~聚焦强相关4f电子材料

• 发表时间: 2021
• 作者: AkehiroToda;1Shunji Kishimoto;足立真理;熊田高之;三村功次郎
• 通讯作者: 三村功次郎