Elucidation of the valence fluctuation / transition mechanism of rare-earth compounds by means of composite resonant X-ray spectroscopy measurements and Bayesian inference

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Eu 4f-5d電子間のクーロン斥力 (Ufd) は、近年報告された価数揺らぎに起因した新奇量子臨界現象の鍵であり、その定量評価が急務である。本研究では、共鳴硬X線光電子分光 (共鳴HAXPES)，共鳴X線発光分光 (共鳴XES)，部分蛍光収量X線吸収分光 (HERFD-XAS) からなる複合計測システムを構築し、Eu化合物に対して試料個体差の影響を完全に排除したスペクトル観測を行う。励起の素過程が異なる各スペクトルを不純物模型に根ざしたベイズ推定により画一的に再現し、Ufdを含む確度の高い物理パラメータを決定する。決定された物理パラメータがEu化合物の価数揺らぎ・価数転移、特に量子臨界現象の発現にいかに関与しているのか、その物理的描像を解明する。本年度は、EuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2について単結晶育成を行った。SPring-8 BL09XUの高エネルギー分解能HAXPES装置にX線発光分光器を組み込み、複合計測システムを構築した。そして、放射光を用いて本システムの調整・性能評価を行った後、SPring-8 BL09XUの光学系とHAXPES制御系、XES制御系を同期制御した複合自動計測化を達成した。構築された複合計測システムを使用して、EuNi2(P0.9Ge0.1)2に対して試験計測を行い、Eu 2p3/2 → 5d吸収領域における明瞭な共鳴現象を確認するに至った。またスペクトル解析については、2次光学過程である共鳴HAXPESおよび共鳴XESスペクトルを効率よく解析する必要がある。そのため、科研費にてワークステーションを購入し、高温のレプリカを用いた事前スイープと共役勾配法を組み合わせた効率的な数値アルゴリズムを導入している段階にある。