Waveform-controllable high-power THz wave generation for efficient control of material property

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本年度は、有機非線形結晶DASTに光パルスを照射し高強度テラヘルツパルスを発生させた際に起こる非線形光学効果について検討を行った。実際にDAST結晶に高強度光パルスを照射して透過ポンプ光や発生テラヘルツ波の強度を測定した実験結果との対応から、結晶内では2光子吸収と3光子吸収がいずれの影響も無視できない程度に同時発生していること、またポンプ光のビームプロファイルが非線形光学効果の発生量に無視できない影響を及ぼすことが明らかになった。これらの知見を元に新たに構築した計算モデルにおいても、2枚の結晶を組み合わせることで任意の偏光・周波数を持つテラヘルツ波パルスが発生可能なことをシミュレーションにより示した。また、DAST結晶で発生する非線形光学効果についてこれまで得られた知見について、論文化を進めた。研究期間全体としては、有機非線形結晶DASTを用いた高強度かつ周波数・偏光制御可能なテラヘルツ波発生に向けて、2枚の有機非線形結晶を組み合わせることにより結晶の強い異方性によるテラヘルツ電場方向制約を克服できると考え、まず計算をもとにこの方法により任意の偏光を持つテラヘルツ波パルスを発生可能なことを示した。そのために、これまで明らかでなかった結晶内で発生する非線形光学効果の寄与を高強度光パルスとDAST結晶を用いた高強度テラヘルツ波発生の実験結果と複数の非線形光学効果を仮定した物理モデルによる計算から定量的に解析した。これを光学軸が互いに直交するよう重ねた2結晶の場合に拡張し、実際に発生テラヘルツ波パルス波形のシミュレーションを行った。さらに、示されたテラヘルツ波発生の実現に向け、励起光パルスの波形を制御するための光学系の設計・構築として、光パルスの強度波形にテラヘルツオーダーの周期的な変調をかけ、その変調周波数の制御が可能な系を構築し制御性の確認を行った。