Plasmonic arrays for upconversion enhancement toward efficient solar cells

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Alのナノシリンダーが周期的に配列したナノ周期アレイを作製し、コア－シェル型構造を持つ希土類添加フッ化物ナノ粒子と組み合わせることによりアップコンバージョン蛍光特性を調べ、太陽電池への応用を検討した。個々のAlナノシリンダーの底面の直径は520 nm、高さは100 nmであり、これらが正方格子となるように配列した。周期は1010、1030、1050、1070 nmとなるように変化させた。作製したナノ周期アレイの光透過スペクトルの入射角依存性を実験的に明らかにするとともに、FDTDシミュレーションを実施し、実験データとの整合性を確認した。また、シミュレーションの結果から局在型表面プラズモン共鳴とプラズモニック－フォトニック結合モードに基づく光電場の局在化とその分布の様子を明らかにした。一方、蛍光体ナノ粒子はソルボサーマル法によって作製した。ナノ粒子のコアは粒径が35 nmのNaErF4であり、シェルは厚さが7 nmのドーピングを施していないNaYF4である。コアに含まれるEr3+を波長が1550 nmの光源で励起したところ、2光子吸収による発光が980 nmと808 nmに、また、3光子吸収による発光が658 nm、545 nm、525 nmに現れた。さらに、4光子吸収（発光波長は452 nmと410 nm）、5光子吸収（382 nm）までの多光子吸収過程が観察された。このような多光子吸収が見られたのは、シェルを設けることでNaErF4ナノ粒子表面の欠陥を低減でき、無輻射緩和によるエネルギーの損失を抑えることができたためであると考えられる。以上のように、本研究では多様な波長で高効率に発光する系の構築に成功し、太陽電池としての多結晶およびアモルファスシリコンの動作に必要な広範囲の波長をカバーすることが可能となった。