Synthesis of rare-earth doped surface-modified metal oxide nanoparticle to investigate the mass transfer in cells

稀土掺杂表面修饰金属氧化物纳米颗粒的合成研究细胞内的传质

• 批准号: 20H02514
• 负责人: 高見 誠一
• 金额: $ 11.4万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02514/
• 关键词: 酸化物ナノ粒子; 蛍光; 水熱合成; 細胞内動態; 蛍光ナノ結晶; 希土類添加; ナノ粒子; 細胞; 表面修飾; 細胞取り込み; 希土類ドープ酸化物; 流通式装置

本年度は、昨年度に合成を確認したCeドープLu3Al5O12 (Ce-LuAG)ナノ結晶の合成条件を明確にするとともに、蛍光スペクトルの測定および表面修飾を行った。また、希土類添加を目指したGa2O3ナノ結晶の合成メカニズムの解明を行った。Ce-LuAGナノ結晶の合成条件については、昨年度合成に用いたギ酸の影響を評価するとともに、合成温度および原料水溶液のpHの影響を評価した。ギ酸については、昨年度はCeの価数を3価に保つことを目的として加えたが、加えなくてもCeは3価に保たれることをX線吸収微細構造測定(XAFS)より明らかにした。これに伴い、改めてギ酸を用いない場合について合成条件を明らかにした。粒子サイズは原料水溶液のpHにより大きく変化し、pHが3-7では数百nm程度である一方、pH=9, 11では30~40 nm程度であった。生成したCe-LuAG相ナノ結晶は紫外線の照射下で500 nm程度にピークを持つ蛍光を発した。表面修飾については、オレイン酸存在下でCe-LuAGナノ結晶を合成することで、オレイン酸修飾に成功し、合成したナノ結晶は有機溶媒中に良分散した。これらより、表面修飾した希土類添加蛍光酸化物ナノ結晶を水熱合成できることを確認した。一方、Ce-LuAGの結晶相のみをもつ生成物であっても蛍光を示さないナノ結晶が存在した。XAFS測定でCeの価数を評価しても3価であり、Ceの価数以外に蛍光を左右する因子があることを示している。Ga2O3ナノ結晶の合成メカニズムについては、合成時間を短く区切った水熱合成の結果より、原料であるGa(NO3)3からまずGaOOH, γ相のGa2O3が形成し、これが溶解再析出する過程でβ相のGa2O3が形成することを明らかにした。

This year, the synthesis conditions of Ce3Al5O12 (Ce-LuAG) were confirmed, and the surface modification was carried out. The addition of rare earths to Ga2O3 crystals is a key step in the synthesis of crystals. The synthesis conditions of Ce-LuAG were evaluated, including the influence of acid used in the synthesis, the influence of synthesis temperature and the pH of the raw material aqueous solution. In the past year, the number of Ce particles in the sample has increased by 3%, and the number of Ce particles in the sample has increased by 3%. X-ray absorption microstructural measurement (XAFS) has also increased by 3%. The synthesis conditions are clearly defined. The pH of the aqueous solution of the raw material changes greatly, pH = 3-7 is several hundred nm, pH=9, 11 is 30 - 40 nm. Ce-LuAG phase crystals are produced in the range of 500 nm under ultraviolet irradiation. Ce-LuAG crystals were synthesized successfully in the presence of surface modification and acid modification. Ce-LuAG crystals were well dispersed in organic solvents. The surface modification is rare earth, and the addition of photoacid is confirmed by hydrothermal synthesis of crystals. A crystal phase of Ce-LuAG is formed by the presence of light. XAFS determines the number of Ce particles and the number of Ce particles. Ga2O3 crystals are synthesized in a short time, resulting in hydrothermal synthesis. Ga(NO3)3 is the starting material, GaOOH is formed in the γ phase, Ga2O3 is dissolved and precipitated in the β phase, and Ga2O3 is formed in the β phase.

项目成果

CeドープLuAGナノ粒子の亜臨界・超臨界水熱合成

Ce掺杂LuAG纳米粒子的亚临界/超临界水热合成

• 发表时间: 2021
• 作者: 小竹淳史;髙見誠一
• 通讯作者: 髙見誠一

Synthesis of Gallium Multiple Oxide Nanoparticles in High Temperature and High Pressure Solution using a Batch-type Reactor

使用间歇式反应器在高温高压溶液中合成镓复合氧化物纳米颗粒

• 发表时间: 2021
• 作者: Bo Xie;Seiichi Takami
• 通讯作者: Seiichi Takami

回分式反応器を用いたガリウム系複酸化物ナノ粒子の高温高圧溶液中合成

使用间歇式反应器在高温高压溶液中合成镓基双氧化物纳米颗粒

• 发表时间: 2021
• 作者: Bo Xie;髙見誠一
• 通讯作者: 髙見誠一

Hydrothermal synthesis of organic-modified metal oxide nanocrystals

有机改性金属氧化物纳米晶的水热合成

• 发表时间: 2018
• 作者: Ohara;Y.;S. Takami
• 通讯作者: S. Takami

有機分子表面修飾酸化物ナノ結晶の水熱合成

水热合成有机分子表面修饰氧化物纳米晶

• 发表时间: 2020
• 作者: Hacatrjan Schanth;Liu Lujie;Gan Jianxing;Nakagawa Yoshinao;Cao Ji;Yabushita Mizuho;Tamura Masazumi;Tomishige Keiichi;髙見誠一
• 通讯作者: 髙見誠一