Dynamical Theory for Heterogeneous Catalysts using Multi-scale Quantum Simulations

使用多尺度量子模拟的多相催化剂动力学理论

• 批准号: 20H02569
• 负责人: 森川 良忠
• 金额: $ 11.4万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02569/
• 关键词: 第一原理電子状態計算; 機械学習; 触媒; 金属; 二酸化炭素; 第一原理計算; 不均一触媒; 水素化; Cu; CO; 表面; 密度汎関数理論; 機械学習ポテンシャル; Zn; 合金; 分子動力学法; 拡散; マルチスケールシミュレーション; 反応速度; メタノール合成; 電子状態; キネティック・モンテ・カルロ; ステップ; クラスター展開

不均一触媒の固体や微粒子表面上では、反応物や反応中間体、生成物が吸着し、さらに、有限温度下での反応であるため、構造や化学的性質が常に変化している。本研究課題では、この問題に対し、大規模第一原理電子状態計算手法とマルチ・スケール・シミュレーション手法を駆使して、真正面から答える事を目的とする。令和四年度はCO分子がCu表面上に吸着することによりCuクラスターが形成される過程について、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせてシミュレーションすることに成功した。CuはCOとH2OからCO2とH2を生成する水性ガスシフト反応の触媒として使用されている。最近、CO雰囲気ガス中でSTM観測なされ、Cu表面上でCuの小さな島が多数生成していることが見出された。CO雰囲気ガスが無い真空中で清浄なCu表面を観測した場合は平坦な表面が見られ、雰囲気ガスが存在すると多数の小さなCuの島が生じ、Cu表面上に多数のステップやキンクが生じ、これが触媒反応を高めていると考えられる。よって、この小さな島の生成過程を明らかにすることは基礎科学的のみならず応用上も重要である。そこで、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせることにより、小さな島の形成過程をシミュレーションした。その結果、まず、CO分子はCu表面上に存在するステップエッジに選択的に吸着し、COが吸着したCu原子はステップから外れやすくなっていることがわかった。そのために、CO吸着したCuはステップエッジから外れ、Cuテラス上を拡散し出す。そして、複数のCO-Cu錯体が会合することによりCOが吸着したCuクラスターが形成されることがわかった。小さな島の形成条件は、温度と気相のCOの圧力にも依存することが明らかとなった。これらの結果については現在論文を執筆中で、近いうちに英文学術雑誌に投稿する予定である。

On the surface of heterogeneous catalyst solid particles, there are many kinds of reaction products, reaction intermediates, products, adsorption, reaction, structure and chemical properties at finite temperature. This research topic is aimed at solving the problem of large-scale first-principle electronic state calculation. In the fourth year, CO molecules were adsorbed on Cu surface, and the first principle of electronic state calculation and mechanical learning were successfully combined. Cu is a catalyst for CO, H2O, CO2 and H2 generation. Recently, most of the small Cu islands on the surface of Cu have been formed in the STM. CO gas is not in the vacuum, the Cu surface is clean, and when it is measured, the flat surface is visible, the gas is present, and most of the small Cu islands are formed, and most of the catalyst is formed on the Cu surface. The process of the formation of small islands is very important in the field of basic science First principles of electronic state calculation and mechanical learning As a result, CO molecules exist on the surface of Cu. All right, all right, all right. A plurality of CO-Cu complexes are formed by CO adsorption. The formation conditions of small islands depend on temperature and CO pressure. The result of this paper is that it is in the process of writing, and the English academic journal is scheduled to be submitted.

项目成果

Metal-support interaction of Pd/Sr3Ti2O7 under the three-way catalyst atmosphere revealed by machine learning enhanced global optimization

机器学习增强全局优化揭示了三元催化剂气氛下 Pd/Sr3Ti2O7 的金属-载体相互作用

• 发表时间: 2023
• 作者: Thanh N. Pham;Beatriz A. C. Tan;Malthe K. Bisho;Yuji Hamamoto;Kouji Inagaki;Ikutaro Hamada;Bjork Hammer;Yoshitada Morikawa
• 通讯作者: Yoshitada Morikawa

機械学習分子動力学法によるCO吸着したCuステップ表面の再構成の解析

利用机器学习分子动力学方法分析 CO 吸附 Cu 台阶表面的重建

• 发表时间: 2023
• 作者: 上田亮;Harry Handoko Halim;森川良忠
• 通讯作者: 森川良忠

Multi-scale simulations of equilibrium step fluctuations and Cu-Zn surface alloying on Cu(111)

Cu(111)上平衡阶跃波动和Cu-Zn表面合金化的多尺度模拟

• 发表时间: 2022
• 作者: Harry-Handoko Halim;Yoshitada Morikawa
• 通讯作者: Yoshitada Morikawa

Institute Teknologi Bandung(インドネシア)

万隆技术研究所（印度尼西亚）

Density functional theory on nitrogen (N) doped graphdiyne as electrocatalyst

氮（N）掺杂石墨炔电催化剂的密度泛函理论

• 发表时间: 2021
• 作者: Y. Wang ;T. N.Pham ;L. Yan and Y. Morikawa
• 通讯作者: L. Yan and Y. Morikawa