Investigation of intramolecular ultrafast charge migration and proton migration with wavelength-tunable few-cycle circularly polarized light pulses

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2021年度は、(1)偏光-時間写像法を用いた3次元マルチフラグメント運動量画像法の開発、(2)可視・近赤外波長領域における円偏光数サイクルパルスの発生を行った。(1) 2020年度に開発を行った2次元マルチフラグメント運動量画像法では、時間分解能が電気光学光変調器の時間応答および消光比で制限される100 nsであったため、3次元運動量画像を直接観測することが困難であった。2021年度は、新たに高速蛍光体からの蛍光を高速PMTで増幅後、高速デジタイザで時間波形として記録するシステムを立ち上げた。これによって、高速蛍光体、高速PMTおよび高速デジタイザ全体の時間応答で1 nsの時間分解能を得ることが可能となった。カメラで撮像する各輝点の輝度とデジタイザで計測される波形のピーク強度の間には1対1の相関関係が成り立つことから、各輝点の時間を1 nsの時間分解能で同定することが可能となった。カメラのイメージフレームとデジタイザーの波形取得は外部トリガーで同期を行ったが、数パルス分のずれが生じることが明らかとなった。これについては、デジタイザーで記録される高精度のタイムスタンプ情報を用いてフレームデータとのタグ付けを行った。(2) 2020年度に開発した直線偏光数サイクルパルスを出発点として、スーパーアクロマティック1/4波長板用いて円偏光数サイクルパルスを発生した。独自に開発を行ったフルストークス偏光カメラを用いて円偏光度のキャラクタリゼーションを行った。