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Development of chemical energy production system based on function-integrated catalytic materials

基于功能集成催化材料的化学能源生产系统开发

基本信息

批准号：
20H02754
负责人：
近藤美欧
金额：
$ 11.32万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、天然の化学エネルギー生産系である光合成反応系の機能を再現可能な機能統合型材料の開発を主たる目的として研究を展開する。申請者らのこれまでの研究により開発された「フレームワーク触媒」（Chem. Commun., 2018, 54, 1174; Dalton Trans., 2015, 44, 15334等）を基盤とした新規触媒材料の開発を行う。フレームワーク触媒とは、触媒活性サイトに対し非共有結合性相互作用サイトを導入した分子（分子性触媒モジュール）の自己集積化により構築される結晶性多孔材料である。本材料は、分子レベルで高い規則性を示すとともにその構造中に触媒活性サイトを自在に導入可能であるという点で既存の多孔性物質にはない特長を有している。本年度の研究では、特に非共有結合性相互作用サイトとして、光増感能とCH－π相互作用能とを併せ持つピレン部位を有したフレームワーク触媒の触媒機能評価を実施した。より具体的には、これまでに電気化学的な触媒能を示すことが判明している(5,10,15,20-tetrakis(4-(7-tert-butyl)pyren-2-yl)phenyl)porphyrinato iron(III) chlorideの自己集積によって得られるフレームワーク触媒を研究対象とした。そして、可視光照射下での実験条件の最適化、ならびに各種対照実験を行った。その結果、第一遷移金属のみからなる分子性不均一系光触媒の中で最も大きな反応速度を有する光二酸化炭素還元触媒の創出に成功した。また、拡散反射紫外－可視スペクトル測定、光電気化学測定、ならびに両氏収率の決定を行い、本フレームワーク触媒の有する良好な活性に光捕集サイトとして導入したピレン部位が大きく寄与していることも明らかにすることができた。

This study aims to investigate the possibility of reproducing the functions of natural chemical reaction systems and developing functional integration materials. The applicant's research on this subject was developed under the title "Chem. Commun.," 2018, 54, 1174; Dalton Trans., 2015, 44, 15334, etc.). A crystalline porous material is constructed by introducing molecules (molecular catalysts) into the catalyst and catalyst activity. This material has high molecular regularity, catalytic activity, free introduction of existing porous materials, and high molecular regularity. This year's research has been carried out on the evaluation of catalytic functions of catalysts, especially non-common binding interactions, photosensitivity, CH-π interaction energy, and other sites. The specific electrochemical catalytic properties of iron (III) chloride have been identified. The catalytic properties of iron(III) chloride have been studied. Optimization of conditions under visible light irradiation and various illumination conditions As a result, the molecular heterogeneity of the first migrating metal is the largest reaction speed among photocatalysts. In addition, the ultraviolet reflectance measurement, photoelectrochemical measurement, and determination of the light emission rate are also carried out. In this case, the catalyst has a good activity, and the light emission is introduced into the catalyst site.