過冷却水中における協働的運動の支配因子：多自由度系における反応座標探索手法の開発

过冷水中协同运动的控制因素：多自由度系统反应坐标搜索方法的发展

• 批准号: 20J14619
• 负责人: 菊辻 卓真
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J14619/
• 关键词: ソフトマター物理; 計算科学; 水素結合; 過冷却水; ガラス; 分子シミュレーション; マルコフ状態モデル

過冷却水中で引き起こされる、水素結合破断に伴う水分子間の協働的運動を明らかにするために、3つの研究を行なった。(1)過冷却水中での水素結合破断に伴う多体構造間の構造変化を理解するために、マルコフ状態間モデルを用いることで、水分子3分子間で引き起こされるアクセプター切り替え運動に伴う3分子間の構造および周囲の水素結合本数の変化を解析した。この研究により深い過冷却状態では水素結合ネットワークに沿って引き起こされるが顕著となることを明らかにした。(2)過冷却水中でみられるケージ効果を理解するために、水素結合ネットワークのダイナミクスを基準に分子の運動をケージに囚われた状態とケージから解放された状態に分割を行なった。さらに連続時間型ランダムウォークモデルに則り、ケージの時間に対する特性を求め、全体の運動性との間を形式化した。これにより分子レベルの局所的な構造変化から、全体の運動性が示す過冷却水中での複雑な温度依存性を解明した。(3) 分子動力学計算で得られた状態間での遷移確率の結果と分子構造の関係を深層学習により求め、説明可能AIを利用することで、遷移を決定する分子構造の抽出を行なった。深層学習を利用することで、過冷却水中での水素結合破断のように多くの分子を伴う運動についても、その遷移を支配する構造の特定が期待される。この３つの研究結果についてそれぞれまとめ、論文として発表・発表準備中である。

Study on the interaction between water molecules in supercooled water (1)The structural transformation of water element binding in supercooled water is analyzed. The structural transformation of water element binding in supercooled water is analyzed. This study is based on the deep supercooling state of water element combination. (2)In supercooled water, the molecular state is released. In addition, the characteristics of time and space are formalized. The structural transformation of the molecular structure and the overall mobility of the system show that the temperature dependence of the complex in supercooled water is explained. (3)Molecular dynamics calculations yield accurate results of inter-state mobility and molecular structure relationships, and explain possible AI utilization and molecular structure extraction. Deep learning utilizes the specific expectations of molecular motion, migration, and structural control of water-element binding in supercooled water. The results of this study are in preparation for the paper.

项目成果

過冷却水中での水素結合破断に伴う多体構造変化：マルコフプロセスで記述する遷移ネットワーク

过冷水中与氢键断裂相关的多体结构变化：马尔可夫过程描述的过渡网络

• 发表时间: 2021
• 作者: 久世 雅和;堀坂 麻里;末松 信彦;雨宮 隆;Oliver Steinbock;中田 聡;菊辻卓真,金鋼,松林伸幸
• 通讯作者: 菊辻卓真,金鋼,松林伸幸

Transition pathway of hydrogen bond switching in supercooled water analyzed by the Markov state model

马尔可夫态模型分析过冷水氢键转换的转变路径

• DOI: 10.1063/5.0055531
• 发表时间: 2021
• 期刊: The Journal of Chemical Physics
• 作者: Kikutsuji Takuma;Kim Kang;Matubayasi Nobuyuki
• 通讯作者: Matubayasi Nobuyuki

ケージ・ジャンプでモデル化される拡散係数と構造緩和時間

用笼跳模拟的扩散系数和结构松弛时间

• 发表时间: 2021
• 作者: 菊辻卓真,金鋼;F. RusianoA;R. PastoreA;F. GrecoA;松林伸幸
• 通讯作者: 松林伸幸

水素結合ネットワークに基づくケージ・ジャンプモデルの開発とその過冷却水における拡散ダイナミクスへの応用

基于氢键网络的笼跳跃模型的建立及其在过冷水扩散动力学中的应用

• 发表时间: 2021
• 作者: Imahori Daisuke;Μatsumoto Takahiro;Saito Youhei;Ohta Tomoe;Yoshida Tatsusada;Nakayama Yuji;Watanabe Tetsushi;菊辻卓真,金鋼,松林伸幸
• 通讯作者: 菊辻卓真,金鋼,松林伸幸