アメーバ型分子ロボットを目指した水中の金電極上における油滴の並進運動機構の開発

方向性を持って長距離を這動する油滴をアメーバ型分子ロボットのプロトタイプとして創出することを目標として、油滴が酸化還元反応によって駆動されて、電極上で繰り返し並進運動する機構の開発に取り組んだ。この目的のため、電極上での並進運動機構として、(1) 電極/水界面にある油滴の水との界面（油水界面）に両親媒性分子の自己集合膜を形成させ、(2) 酸化還元反応によって自己集合膜を膨張膜から凝縮膜へ相転移させ、(3) 自己集合膜の分子密度の変化を油滴の駆動力へと変換する系の構築を目指した。その過程で、酸化還元反応による構造変化に伴って膨張膜から凝縮膜になる酸化還元活性なビオロゲンを親水基とした両親媒性分子を新規合成した。また、電極表面に共存した油滴と界面活性剤との電位に応答した動的挙動について分子レベルで理解するために、電気化学測定や表面増強赤外反射分光測定を用いて精査した。ある電位範囲では、油滴と界面活性剤の自己集合膜が混合した混合膜が形成しており、その構造は界面活性剤の自己集合膜よりも流動的である一方、油滴のみの状態よりも秩序があることを分光測定によって明らかにした。より正の電位範囲では、界面活性剤が単独でより密な自己集合膜を形成し、油滴と分離することも明らかにした。さらに、油滴の単結晶金電極表面に対する付着エネルギーのElectrowetting 現象に対する効果について検討した。電極表面に対する付着エネルギーが小さい液体を用いたことによって、電極/水界面の界面エネルギーの電位に依存した変化が接触角の電位変化に顕著に反映された。同じ電位範囲でも付着エネルギーを変えることによって油滴の形状変化を増幅させることを可能にした。以上の結果は、分子ロボットのプロトタイプである油滴の移動を基板上で制御する際に付着エネルギーを考慮すべきであることを示した。

方向性を持って長距離を這動する油滴をアメーバ型分子ロボットのプロトタイプとして創出することを目標として、油滴が酸化還元反応によって駆動されて、電極上で繰り返し並進運動する機構の開発に取り組んだ。この目的のため、電極上での並進運動機構として、(1) 電極/水界面にある油滴の水との界面（油水界面）に両親媒性分子の自己集合膜を形成させ、(2) 酸化還元反応によって自己集合膜を膨張膜から凝縮膜へ相転移させ、(3) 自己集合膜の分子密度の変化を油滴の駆動力へと変換する系の構築を目指した。その過程で、酸化還元反応による構造変化に伴って膨張膜から凝縮膜になる酸化還元活性なビオロゲンを親水基とした両親媒性分子を新規合成した。また、電極表面に共存した油滴と界面活性剤との電位に応答した動的挙動について分子レベルで理解するために、電気化学測定や表面増強赤外反射分光測定を用いて精査した。ある電位範囲では、油滴と界面活性剤の自己集合膜が混合した混合膜が形成しており、その構造は界面活性剤の自己集合膜よりも流動的である一方、油滴のみの状態よりも秩序があることを分光測定によって明らかにした。より正の電位範囲では、界面活性剤が単独でより密な自己集合膜を形成し、油滴と分離することも明らかにした。さらに、油滴の単結晶金電極表面に対する付着エネルギーのElectrowetting 現象に対する効果について検討した。電極表面に対する付着エネルギーが小さい液体を用いたことによって、電極/水界面の界面エネルギーの電位に依存した変化が接触角の電位変化に顕著に反映された。同じ電位範囲でも付着エネルギーを変えることによって油滴の形状変化を増幅させることを可能にした。以上の結果は、分子ロボットのプロトタイプである油滴の移動を基板上で制御する際に付着エネルギーを考慮すべきであることを示した。