高純度単層カーボンナノチューブによるホッピング伝導系の熱電物性

排熱を電気エネルギーへと変換可能な熱電変換材料の物性解明は、省エネルギー社会やIoT社会実現の観点で重要である。特に様々な形状の物体から発せられる大量の中低温排熱を利用するためには、柔軟で高効率な熱電材料が必要だ。単層カーボンナノチューブ(SWCNTs)は、薄膜やファイバーなどの柔軟性に優れた形状に加工可能でありながら、１次元ナノ構造によって高い熱電変換性能を示すと理論的に予想されている。しかし、SWCNTs薄膜などの柔軟な熱電材料は、柔軟性に寄与する分子間の接合界面を持つ。キャリアは界面を熱的にホッピングしながら伝導すると考えられているが、ホッピング伝導系における熱電物性は経験則的な理解にとどまっており、従来の熱電物性モデルでは説明できない現象が多く確認されていた。したがって、ホッピング伝導の寄与を考慮したSWCNTs薄膜の熱電物性を解明するために研究を行った。本研究では、物性値の温度変化を測定するアプローチを取った。独自に開発したSWCNTs薄膜の熱電物性測定システムは、イオン液体を用いた電解質ゲーティング手法によってフェルミレベルを精密に制御した状況下で熱電物性の温度依存性を測定できる。用いた試料は本研究室で開発した分離技術によって得た高純度SWCNTsであり、独自の試料・測定手法を組み合わせた。測定の結果、半導体型SWCNTs薄膜において、キャリアのドープ量を小さくした場合には温度低下とともにゼーベック係数が急激に増大する異常な現象を観測した。従来の研究で用いられていた可変領域ホッピングモデルに修正を加え、新たなモデルを構築したところ、この異常な現象を説明可能であることを確認した。本研究における新現象とその物理的解釈の発見は、SWCNTs薄膜材料のみならず、柔軟な熱電材料全般における熱電物性の理解に応用可能な成果であると考えられる。

排熱を電気エネルギーへと変換可能な熱電変換材料の物性解明は、省エネルギー社会やIoT社会実現の観点で重要である。特に様々な形状の物体から発せられる大量の中低温排熱を利用するためには、柔軟で高効率な熱電材料が必要だ。単層カーボンナノチューブ(SWCNTs)は、薄膜やファイバーなどの柔軟性に優れた形状に加工可能でありながら、１次元ナノ構造によって高い熱電変換性能を示すと理論的に予想されている。しかし、SWCNTs薄膜などの柔軟な熱電材料は、柔軟性に寄与する分子間の接合界面を持つ。キャリアは界面を熱的にホッピングしながら伝導すると考えられているが、ホッピング伝導系における熱電物性は経験則的な理解にとどまっており、従来の熱電物性モデルでは説明できない現象が多く確認されていた。したがって、ホッピング伝導の寄与を考慮したSWCNTs薄膜の熱電物性を解明するために研究を行った。本研究では、物性値の温度変化を測定するアプローチを取った。独自に開発したSWCNTs薄膜の熱電物性測定システムは、イオン液体を用いた電解質ゲーティング手法によってフェルミレベルを精密に制御した状況下で熱電物性の温度依存性を測定できる。用いた試料は本研究室で開発した分離技術によって得た高純度SWCNTsであり、独自の試料・測定手法を組み合わせた。測定の結果、半導体型SWCNTs薄膜において、キャリアのドープ量を小さくした場合には温度低下とともにゼーベック係数が急激に増大する異常な現象を観測した。従来の研究で用いられていた可変領域ホッピングモデルに修正を加え、新たなモデルを構築したところ、この異常な現象を説明可能であることを確認した。本研究における新現象とその物理的解釈の発見は、SWCNTs薄膜材料のみならず、柔軟な熱電材料全般における熱電物性の理解に応用可能な成果であると考えられる。