有限個の3次元ナノサイズ空孔の精密集積と機能創出

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本研究では、有限個のナノサイズ3次元空孔からなる集合体の構造一義的構築と応用を目指した研究を進めてきた。 有機配位子(L)と金属イオン(M)のなす金属配位を駆動力とした自己集合を制御することで、複数のナノ空孔を集積したオリゴマーを合成することを概念設計の出発点とし、これまで広く研究されているホストーゲスト間の相互作用に基づいたしくみからさらに一歩踏み込んだ、異種3次元空孔間における“ホストーホスト”コミュニケーションの発現機構を開発することを当初の目標として開始した。昨年度までの検討の結果、当初計画における空孔のオリゴマー構想とは異なるものの、大枠で概念を共にし、かつむしろより独自性の高いアニオン包接サブユニットをモノマーとした(M3L2)nオリゴマー型巨大ナノ空孔錯体の新規開拓に至っている。今年度は引き続き、ナノ空孔間のコミュニケーション機能開拓を志向した諸検討を進めた。すなわち、(M3L2)n型ナノ空孔のアニオン刺激に基づく逐次構造変換のさらなる発展、およびゲスト分子との分子間相互作用について溶液解析および放射光X線構造解析、加えて原子間力顕微鏡を用いた解析・観察を行った。これらの実験を通じて拡張型空孔錯体の新たな変換経路や、これら錯体の示す特異なゲスト応答挙動などを見出しており、期間再延長後の最終年度においてさらなる成果を得る期待がもてる。